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LaMeAl11O19/YSZ热障涂层热力学性能和热循环寿命
蔚海浪, 曹学强, 邓龙辉, 蒋佳宁
2022 Vol. 37 (12): 12591266
摘要(
380 )
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LaMeAl11O19陶瓷具有独特的晶体结构, 优异的热力学性能, 低热导率, 高温相稳定性等特点, 是一类非常有应用前景的热障涂层(TBC)材料。本研究通过大气等离子喷涂(APS)制备了LaMeAl11O19/YSZ (Me=Mg, Cu, Zn)双陶瓷层热障涂层。通过对涂层进行火焰热循环测试并结合扫描电子显微镜、X射线衍射仪等分析技术对涂层进行失效分析。结果表明, LaMgAl11O19 (LMA)、LaZnAl11O19 (LZA)和LaCuAl11O19 (LCA)粉末在等离子喷涂过程中发生了分解, 导致三种涂层中磁铅石相含量的差异, 从而影响三种涂层的热循环寿命。由于LaMeAl11O19层与YSZ层的热膨胀系数不匹配以及非晶相重结晶产生的体积收缩, LaMeAl11O19层从YSZ层上剥落。YSZ层暴露在高温下, 加速了烧结和TGO的生长, 又促进了YSZ层剥落。低温下, LaMeAl11O19的热导率随着Me原子序数增加而降低; 高温下, 与LMA和LZA相比, LCA涂层红外发射率最高(0.88, 600 ℃), 削弱了光子传导对热导率的贡献, 导致热导率降低, LCA在高温红外辐射涂层中具有潜在的应用价值。
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硅酸镱环境障涂层抗熔盐腐蚀行为与机制研究
刘平平, 钟鑫, 张乐, 李红, 牛亚然, 张翔宇, 李其连, 郑学斌
2022 Vol. 37 (12): 12671274
摘要(
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稀土硅酸盐环境障涂层(EBC)是应用于新一代高推重比航空发动机热端部件的重要材料, 但其在高温熔盐环境的腐蚀行为与机制尚不明晰。本工作采用真空等离子喷涂技术(VPS)制备了Yb2SiO5/Yb2Si2O7/Si环境障涂层, 并研究了该涂层体系在900 ℃、Na2SO4+25% NaCl(质量分数)熔盐环境中的腐蚀行为与机制。研究发现, 所制备的Yb2SiO5/Yb2Si2O7/Si涂层体系结构致密, 各层之间结合良好; 涂层体系腐蚀240 h, 熔盐组分渗透Yb2SiO5涂层, 在Yb2Si2O7中间层发生富集。涂层中Yb2SiO5相具有良好的稳定性, Yb2O3第二相与熔盐发生反应, 且随腐蚀时间延长, Yb2O3含量减少。中间层Yb2Si2O7相与熔盐反应生成磷灰石相NaYb9Si6O26和钠硅酸盐, 并产生Cl2和SO2等挥发性物质, 从而影响服役寿命。硅黏结层中未发现熔盐渗透现象, 保持完整。该涂层体系具有良好的抗熔盐腐蚀性能。
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树脂基多孔碳孔结构对Cf/SiC复合材料连接性能的影响
吴西士, 朱云洲, 黄庆, 黄政仁
2022 Vol. 37 (12): 12751280
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连接技术是实现大尺寸以及复杂构型Cf/SiC复合材料制备及工程化应用的关键技术。本工作使用酚醛树脂作为碳源, 通过反应连接法实现了Cf/SiC复合材料的稳定连接, 研究了多孔碳坯的体积密度和孔径对接头连接性能和微观结构的影响, 讨论了惰性填料含量对接头连接性能和显微组织的影响。研究表明: 树脂基多孔碳素坯的体积密度和孔径分别选定在0.71~0.90 g·cm-3和200~600 nm比较合适, 随着多孔碳素坯孔径增加, 游离硅尺寸逐渐增大; 当孔径为190 nm时, 连接件强度最大为(125±12) MPa。添加SiC惰性填料可以明显减小多孔碳素坯的体积收缩, 当SiC惰性填料质量分数为50%时, 连接件强度最高达到(216±44) MPa, 基本与基体材料强度相当。总体而言, 本研究为实现Cf/SiC复合材料稳定连接提供了理论指导, 对实现复杂形状或大型Cf/SiC复合材料的制备和工程应用具有重要意义。
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柔性有机硅气凝胶的制备及其高温无机化转变研究
罗艺, 夏书海, 牛波, 张亚运, 龙东辉
2022 Vol. 37 (12): 12811288
摘要(
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二氧化硅气凝胶以其低密度、高孔隙率等特性在高温隔热领域显示出广阔的应用前景, 但其脆性和高成本的超临界干燥方式限制了其应用。本研究以乙烯基三甲氧基硅烷(VTMS)和乙烯基甲基二甲氧基硅烷(VMDMS)为前驱体, 通过溶胶凝胶、常压干燥制备了具有高柔性的海绵状有机硅气凝胶, 并研究了前驱体摩尔比对气凝胶微观结构和压缩回弹性能的影响, 以及气凝胶分别在高温有氧和无氧环境中的无机化转变过程。结果表明, 随着前驱体中VTMS/VMDMS比例增加, 气凝胶颗粒变小且堆积更紧密, 其压缩回弹性能也随之降低; 在800 ℃空气氛围中, 气凝胶通过侧基的氧化和主链Si-O-Si的断裂、重排转化为无机SiO2; 在800 ℃ N2氛围中, 气凝胶通过裂解反应转化为无机SiO2和游离碳的混合体, 1000~1400 ℃进一步处理后SiO2和游离碳经碳热还原反应生成SiO4、SiCO3、SiC2O2和SiC3O等无定形的Si-O-C结构和少量β-SiC纳米线; 经1200 ℃碳热还原反应生成的Si-O-C结构具有最优的耐高温氧化性能, 可为制备耐高温氧化Si-O-C气凝胶提供参考。
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闪烧合成高熵氧化物陶瓷(MgCoNiCuZn)O的性能
李汪国, 刘佃光, 王珂玮, 马百胜, 刘金铃
2022 Vol. 37 (12): 12891294
摘要(
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闪烧技术是一种温度场与电场耦合的烧结技术, 具有低温快速传质的特性, 在高熵陶瓷的合成上具有显著的优势。本研究通过闪烧法合成了相对致密的高熵氧化物陶瓷(MgCoNiCuZn)O, 并与传统烧结试样的性能进行了对比。在室温, 电场强度为50 V/cm, 电流密度为300 mA/mm2条件下闪烧, 物相转变的时间仅为10 s。闪烧试样最高相对密度为94%, 比传统烧结试样最高密度提高了22.8%。闪烧试样的最高硬度5.05 GPa, 比传统烧结试样高3.95 GPa。当频率<2 Hz时, 闪烧试样的介电常数比传统烧结试样高一个数量级。闪烧试样性能的提高, 一方面与临界电场加速传质, 提高材料致密度有关; 另一方面与临界电场引入额外的缺陷有关。
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莫来石/氧化铝预应力涂层增强氧化铝的弯曲强度和抗热震性能
郝鸿渐, 李海燕, 万德田, 包亦望, 李月明
2022 Vol. 37 (12): 12951301
摘要(
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在陶瓷表面引入含压应力的涂层是一种有效的增强技术。本研究将氧化铝和石英粉混合浆料涂覆在预烧后的氧化铝坯体上, 无压共烧原位合成了热膨胀系数较低的莫来石-氧化铝涂层。利用降温过程中涂层内形成的残余压应力实现了氧化铝陶瓷的预应力强化。结果表明:随着涂层中石英掺量增加, 预应力氧化铝的强度出现先增大后减小的趋势; 当涂层中掺入石英的质量分数为15%时, 预应力增强效果最好, 涂层与基体界面结合紧密, 预应力氧化铝陶瓷的弯曲强度达到(549.44±27.2) MPa, 比普通氧化铝的强度提高了37.19%; 当涂层中掺入石英的质量分数增大到15%以上, 由于烧结收缩不匹配反而引起强度下降; 这种预应力增强效果会随着温度升高逐渐减弱, 当测试温度达到并超过1000 ℃时, 预应力氧化铝和普通氧化铝会具有大致相等的抗弯强度。由于表层压应力的存在, 预应力氧化铝还展现出更好的抗热震性能和损伤耐受性。
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退火条件对磁控溅射MgO-Ag3Sb-Sb2O4柔性薄膜热电性能的影响
刘丹, 赵亚欣, 郭锐, 刘艳涛, 张志东, 张增星, 薛晨阳
2022 Vol. 37 (12): 13021310
摘要(
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MgAgSb是一种具有潜力且元素储量相对丰富的室温热电材料, 有望用于构建高性能可穿戴温差电池。本研究尝试在聚酰亚胺(PI)基底上磁控溅射制备MgAgSb薄膜, 并系统研究退火条件对其热电性能的影响。结果表明样品未形成纯相的MgAgSb柔性热电薄膜, 而是形成了由Ag3Sb、MgO及Sb2O4多相组成的柔性薄膜, 其中Ag3Sb起主要热电功能。不同气氛退火可以显著提升MgO-Ag3Sb-Sb2O4 (Mg-Ag-Sb)柔性薄膜的热电性能, 其中真空处理性能最佳。在真空条件下, 随着退火温度升高, 柔性薄膜的热电性能呈现先增加后减少的趋势, 当退火温度为573 K时热电性能最佳, 室温附近功率因子达到74.16 μW∙m-1∙K-2。并且, 薄膜表现出较好的柔性, 弯曲900次后, 电导率仅变化了14%。本研究为MgAgSb柔性热电薄膜的制备及可穿戴应用提供了参考。
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融合材料领域知识的数据准确性检测方法
施思齐, 孙拾雨, 马舒畅, 邹欣欣, 钱权, 刘悦
2022 Vol. 37 (12): 13111320
摘要(
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材料数据由于小样本、高维度、噪音大等特性, 用于机器学习建模时常常会产生与领域专家认知不一致的结果。面向机器学习全流程, 开发材料领域知识嵌入的机器学习模型是解决这一问题的有效途径。材料数据的准确性直接影响了数据驱动的材料性能预测的可靠性。本研究针对机器学习应用过程中的数据预处理阶段, 提出了融合材料领域知识的数据准确性检测方法。该方法首先结合材料专家认知构建了材料领域知识库。然后, 将其与数据驱动的数据准确性检测方法结合, 从数据和领域知识两个角度对材料数据集进行基于描述符取值规则的单维度数据正确性检测、基于描述符相关性规则的多维度数据相关性检测以及基于多维相似样本识别策略的全维度数据可靠性检测。对于每一阶段识别出的异常数据, 结合材料领域知识进行修正, 并将领域知识融入到数据准确性检测方法的全过程以确保数据集从初始阶段就具有较高准确性。最后该方法在NASICON型固态电解质激活能预测数据集上的实验结果表明: 本研究提出的方法可以有效识别异常数据并进行合理修正。与原始数据集相比, 基于修正数据集的6种机器学习模型的预测精度都有不同程度的提升。其中, 在最优模型上R2提升了33%。
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基于机器学习的BiFeO3-PbTiO3-BaTiO3固溶体居里温度预测
焦志翔, 贾帆豪, 王永晨, 陈建国, 任伟, 程晋荣
2022 Vol. 37 (12): 13211328
摘要(
369 )
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钙钛矿(ABO3)型压电陶瓷的发展已有几十年历史, 现存有大量数据, 从这些数据中寻找出材料结构与性能之间的关系很有意义。本工作收集了BiFeO3-PbTiO3-BaTiO3钙钛矿型压电陶瓷居里温度(Tc)实验数据, 通过机器学习,构建钙钛矿型压电陶瓷Tc的预测模型。热力学角度, Tc与约合质量符合二次多项式关系, 但偏差较大。选择元素信息、物理量、空间群编号等基础描述符, 利用基于压缩感知原理的SISSO(Sure Independence Screening and Sparsifying Operator)方法进行机器学习, 找出了Tc与成分之间的相关性。比较不同描述符在不同维度上的均方根误差RMSE (Root Mean Square Error), 发现描述符越多、越基础, 维数越大、RMSE越小。同时比较相同个数描述符在同一维度下的RMSE, 用约合质量、A位和B位的离子半径比、A位和B位的未填充电子数比和Ba、Pb、Bi的元素含量等六个描述符构建出最优的四维模型, 其RMSE为0.59 ℃, 最大绝对误差(MaxAE)为1.38 ℃, 外部测试的平均相对误差MRE (Mean Relative Error)为1.00%。结果表明,利用SISSO可以进行有限样本钙钛矿型压电陶瓷Tc的机器学习预测。
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磁性Ag2S/Ag/CoFe1.95Sm0.05O4 Z型异质结的制备及光催化降解性能
陈士昆, 王楚楚, 陈晔, 李莉, 潘路, 文桂林
2022 Vol. 37 (12): 13291336
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光催化降解水体中的有机污染物具有广阔的应用前景。本研究以CoFe1.95Sm0.05O4作为载体, 通过原位沉积法和光还原法制备了Z型异质结Ag2S/Ag/CoFe1.95Sm0.05O4, 采用不同表征手段对样品的微观形貌、物相结构、光学和磁学性能进行表征分析。Ag2S/Ag/CoFe1.95Sm0.05O4复合物催化活性最高, 其光催化降解动力学常数(k)分别是Ag2S/Ag, Ag2S和CoFe1.95Sm0.05O4的2.96, 3.71和8.24倍。引入CoFe1.95Sm0.05O4可以有效地促进Ag2S/Ag中光生载流子的分离效率。•O2-和 •OH-是光催化过程中的主要活性物。此外, 在光催化反应后, 外加磁场可以将制备的Ag2S/Ag/CoFe1.95Sm0.05O4复合材料快速从溶液中分离出来。循环降解实验显示, Ag2S/Ag/CoFe1.95Sm0.05O4复合材料在光降解过程中具有稳定的降解能力和晶体结构。本研究为进一步开发高效、窄带隙和磁性的光催化剂提供了有效的解决思路。
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金属铋纳米颗粒原位修饰碳纳米管促进锂均匀沉积
蔡佳, 黄高旭, 金晓盼, 魏驰, 毛嘉毅, 李永生
2022 Vol. 37 (12): 13371343
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锂金属具有高理论比容量和低电化学电位, 是发展高能量密度电池最有吸引力的负极材料之一。然而, 锂金属负极在反复的沉积/剥离过程中, 不可避免地会出现不规则的锂枝晶生长, 这将严重影响锂金属电池的循环寿命和使用安全性。本研究发展了一种简单温和的策略, 在碳纳米管上原位修饰铋纳米颗粒, 并涂覆在商业铜箔表面用作锂金属负极的集流体。研究表明, 原位修饰的铋纳米颗粒可显著促进锂均匀沉积, 抑制锂枝晶生长, 从而提高锂金属电池的电化学性能。在电流密度为1 mA·cm-2的条件下, 基于Bi@CNT/Cu集流体的锂铜电池循环300圈后库仑效率可稳定在98%。基于Li@Bi@CNT/Cu负极的对称电池可稳定循环1000 h。基于Bi@CNT/Cu集流体的磷酸铁锂(LFP)全电池也获得了优异的电化学性能, 在1C(170 mA·g-1)倍率下可稳定循环700圈。本研究为抑制锂金属负极枝晶生长提供了新的思路。
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钠离子电池中空结构CoSe2/C负极材料的制备及储钠性能研究
王晶, 徐守冬, 卢中华, 赵壮壮, 陈良, 张鼎, 郭春丽
2022 Vol. 37 (12): 13441350
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过渡金属硒化物具有较高的理论比容量和良好的导电能力, 是钠离子电池潜在的负极材料, 但其在电化学过程中会发生较大体积变化, 循环寿命不佳, 发展受到了限制。为缓解上述问题, 本研究以金属有机框架材料ZIF-67为前驱体, 用单宁酸(Tannic acid, TA)将ZIF-67刻蚀为空心结构, 再通过碳化、硒化制备出以碳为骨架的纳米中空CoSe2材料(H-CoSe2/C), 相较于未经刻蚀处理的CoSe2材料(CoSe2/C), H-CoSe2/C表现出更好的储钠性能, 特别是循环稳定性得到显著提高。50 mA·g-1电流密度下, 经过350次循环, 可逆比容量保持在383.4 mAh·g-1, 容量保持率为83.6%; 在500 mA·g-1电流密度下, 经过350次循环后容量保持率仍能达到72.2%。本研究表明, 中空结构能够提供足够的空间以缓解材料在电化学过程中的体积变化, 进而提高电极材料的循环性能。
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粉末烧结法制备α-堇青石基玻璃陶瓷的析晶动力学和性能
孙扬善, 杨治华, 蔡德龙, 张正义, 柳琪, 房树清, 冯良, 石丽芬, 王友乐, 贾德昌
2022 Vol. 37 (12): 13511357
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344 )
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在堇青石化学计量组分和非堇青石化学计量组分中分别添加B2O3, 通过玻璃粉末烧结法制备玻璃陶瓷,并研究了玻璃陶瓷的性能, 包括非等温析晶动力学、热学、力学和介电性能。本研究使用非堇青石化学计量组分制备了α-堇青石基玻璃陶瓷, 并加入B2O3促进α-堇青石析出, 提高MgO-Al2O3-SiO2玻璃的结晶能力。玻璃成分中过量的MgO和SiO2不会影响玻璃的析晶能力, 但会影响析晶的类型; 增加B2O3含量可以制备低热膨胀系数的α-堇青石基玻璃陶瓷, 但会降低玻璃陶瓷的软化点。此外, 增加B2O3含量还可以提高玻璃陶瓷的致密性和强度。α-堇青石基玻璃陶瓷的最大抗弯强度、弹性模量、断裂韧性和体积密度分别为(42.4±3.0) MPa、(34.0±2.9) GPa、(0.7±0.15) MPa·m1/2和1.53 g/cm3。制备的α-堇青石基玻璃陶瓷表现出良好的介电性能(介电常数低至3.5), 热膨胀系数低至4.22×10-6 K-1。
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高功率激光照明用Al2O3-YAG:Ce复相陶瓷荧光体的组分设计与性能优化
程梓秋, 王雁斌, 刘欣, 代正发, 陈昊鸿, 田丰, 陈鹏辉, 李江
2022 Vol. 37 (12): 13581364
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结合蓝色激光二极管和黄色荧光转换器制备的固态激光照明引起了人们极大的关注, 但荧光转换材料的热猝灭效应显著影响了高功率激光照明的实现。通过组分设计和性能优化可以提高荧光转换器的热导率和发光均匀性。本工作采用固相反应烧结技术制备了一系列不同Al2O3含量的Al2O3-YAG:Ce复相陶瓷荧光体, 研究了Al2O3含量对Al2O3-YAG:Ce陶瓷荧光体微观结构、相组成、光学性能和热学性能的影响。Al2O3-YAG:Ce陶瓷荧光体在800 nm处的总透过率随着Al2O3含量的增加(0→90%)而下降(82.6%→23.6%)。Al2O3-YAG:Ce陶瓷荧光体的激发和发射强度随Al2O3含量的增加先增大后减小。当Al2O3/Al2O3-YAG:Ce的质量比为70%时, 陶瓷荧光体在室温下的热导率高达25.7 W·m-1·K-1, 且表现出最高的发射强度。当采用功率密度为20 W·mm-2的蓝光二极管泵浦 70% Al2O3-YAG:Ce复相陶瓷荧光体时, 可获得3724 lm的高光通量和239.4 lm·W-1的高流明效率。此外, 当功率密度从1 W·mm-2增大到20 W·mm-2时, 流明效率仅下降10.5%, 光通量持续增加且未出现发光饱和。上述结果显示, Al2O3-YAG:Ce复相陶瓷荧光体具有良好的发光效率和热稳定性, 将在高功率激光照明中具有广阔的应用前景。
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BiAlO3掺杂PZT陶瓷的高压电性能和低电场应变滞后
刘鼎伟, 曾江涛, 郑嘹赢, 满振勇, 阮学政, 时雪, 李国荣
2022 Vol. 37 (12): 13651370
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铅基压电陶瓷因其优异的压电性能, 被广泛应用于压电器件。其中, 压电驱动器要求压电陶瓷具有较高压电性能并且在电场下具有较高的电致应变和较小的应变滞后。本研究通过施主-受主共掺, 得到高压电性能和低电场应变滞后的PZT陶瓷。采用传统固相反应法制备了(1-x)(Pb0.95Sr0.05)(Zr53Ti47)O3-xBiAlO3+0.2%MnO2陶瓷(掺杂量为质量百分数), 并对其微观结构和压电性能进行了研究。结果表明:BiAlO3掺杂量较少时, 陶瓷中缺陷偶极子的“钉扎”效应使得陶瓷畴壁转动困难, 陶瓷压电性能较弱, 应变滞后也较小。随BiAlO3掺杂量增加, 缺陷偶极子“钉扎”效应减弱, 陶瓷的压电性能和应变滞后随之提高。本实验得到的性能最优组分为x=1.75%, 该组份陶瓷的压电系数d33=504 pC/N, 机电耦合系数kp=0.71, 机械品质因数Qm=281, 居里温度TC=312 ℃, 在10 kV/cm电场下的应变滞后仅为15%, 并且还具有较好的温度稳定性, 是一种具有应用价值的压电驱动器用压电陶瓷材料。
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