高熵碳化物超高温陶瓷的研究进展
蔡飞燕, 倪德伟, 董绍明
无机材料学报
2024, 39 ( 6):
591-608.
DOI:10.15541/jim20230562
高速飞行技术的发展对高性能热结构材料提出了迫切需求。高熵碳化物(HECs)陶瓷作为近年来发展迅速的一类新型材料, 兼具高熵陶瓷与超高温陶瓷的优良特性, 在极端服役环境中具有广阔的应用前景, 因此得到国内外学者的广泛关注。相比仅含有一种或两种过渡金属元素的传统超高温碳化物陶瓷, HECs综合性能有所提升, 且具有更强的组成和性能可设计性, 因此具备较大的发展潜力。经过对HECs的不断探索, 研究人员获得了许多有趣的结果, 开发了多种HECs的制备方法, 对HECs的显微结构和性能的认识也更加深入。本文综述了HECs的基本理论以及从实验过程中获得的规律; 对HECs粉体、HECs块体、HECs涂层及薄膜, 以及纤维增强HECs基复合材料的制备方法进行了梳理和归纳; 并对HECs的力学、热学等性能, 尤其是与高温应用相关的抗氧化、抗烧蚀性能的研究进展进行了综述和讨论。最后, 针对HECs研究中有待进一步完善的科学问题, 对HECs的未来发展提出了展望。
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表3
HECs陶瓷及涂层的常见制备方法和性能
正文中引用本图/表的段落
过渡金属碳化物具有很强的共价键和低的晶格扩散系数, 使得HECs陶瓷块体难以烧结致密, 往往需要辅以特殊的烧结制度或烧结方法。常用的HECs陶瓷致密化方法主要包括放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering, SPS)和热压烧结(Hot Pressing, HP), 另外无压烧结(Pressureless Sintering, PLS)和热等静压烧结(Hot Isostatic Pressing, HIP)也有报道。表3总结了HECs陶瓷和涂层的常见制备方法及性能[18,20,27,30-31,44??????????????????-63]。
根据目前大多已发表文献对HECs力学性能的总结, HECs的抗弯强度一般在200~500 MPa之间, 断裂韧性一般在3~9 MPa·m1/2之间[15,48 -49,104 -105]。表3总结了部分HECs陶瓷块体及涂层的制备方法和机械性能。Feng等[54]采用碳热还原和热压法制备了相对密度大于99%的(TiZrHfNbTa)C高熵碳化物陶瓷, 并首次报道了HECs的高温抗弯强度。1800 ℃时材料的抗弯强度保持在~400 MPa, 然后随着测试温度的升高, 抗弯强度呈线性下降, 2000 ℃时降至(318±21) MPa, 2300 ℃时降至(93±10) MPa。研究表明, 高温测试后, 材料的相对密度或平均晶粒尺寸没有明显变化, 弯曲强度在高于1800 ℃的温度下降是由于位错密度降低和位错运动增加。Ye等[52]对(TiZrVNb)C高熵陶瓷的断口形貌进行观察, 发现由于存在固溶强化和纳米片, 陶瓷的断裂韧性有所提高, 达到(4.7±0.5) MPa·m1/2。如图5所示, 某些HECs的硬度与韧性的综合性能不仅远高于大多数碳化物及其复相材料, 而且也高于MAX相、氧化铝基体或莫来石复相材料。Lu等[50]研究了HECs微观结构对力学性能的影响, 结果表明, 由于SiC颗粒的裂纹偏转作用, 添加体积分数20% SiC的(TiZrHfNbTa)C-SiC陶瓷的四点弯曲强度和断裂韧性分别为(554±73) MPa和(5.2±0.4) MPa·m1/2, 比(TiZrHfNbTa)C(四点弯曲强度和断裂韧性分别为(332±24) MPa和(4.5±0.6) MPa·m1/2)有所提升。微柱压缩是用来测试HECs微观力学性能的有效方法, 一般认为过渡金属碳化物的滑移系统主要包括{110}<110>或{111}<110>[106-107]。在微柱压缩试验中, (ZrHfNbTa)C陶瓷的主导滑移系统是{110}<110>, 这与TaC相似, 但HECs的屈服强度和破坏强度比相应的单组元碳化物有显著提高。纳米压痕试验也证实, (ZrHfNbTa)C陶瓷的滑移体系为{111}<110>, 这一转变可能是由于压缩条件不同而引起的位错活化[108]。
根据目前大多已发表文献对HECs力学性能的总结, HECs的抗弯强度一般在200~500 MPa之间, 断裂韧性一般在3~9 MPa·m1/2之间[ 15, 48 - 49, 104 - 105]. 表3总结了部分HECs陶瓷块体及涂层的制备方法和机械性能.Feng等[ 54]采用碳热还原和热压法制备了相对密度大于99%的(TiZrHfNbTa)C高熵碳化物陶瓷, 并首次报道了HECs的高温抗弯强度.1800 ℃时材料的抗弯强度保持在~400 MPa, 然后随着测试温度的升高, 抗弯强度呈线性下降, 2000 ℃时降至(318±21) MPa, 2300 ℃时降至(93±10) MPa.研究表明, 高温测试后, 材料的相对密度或平均晶粒尺寸没有明显变化, 弯曲强度在高于1800 ℃的温度下降是由于位错密度降低和位错运动增加.Ye等[ 52]对(TiZrVNb)C高熵陶瓷的断口形貌进行观察, 发现由于存在固溶强化和纳米片, 陶瓷的断裂韧性有所提高, 达到(4.7±0.5) MPa·m1/2.如 图5所示, 某些HECs的硬度与韧性的综合性能不仅远高于大多数碳化物及其复相材料, 而且也高于MAX相、氧化铝基体或莫来石复相材料.Lu等[ 50]研究了HECs微观结构对力学性能的影响, 结果表明, 由于SiC颗粒的裂纹偏转作用, 添加体积分数20% SiC的(TiZrHfNbTa)C-SiC陶瓷的四点弯曲强度和断裂韧性分别为(554±73) MPa和(5.2±0.4) MPa·m1/2, 比(TiZrHfNbTa)C(四点弯曲强度和断裂韧性分别为(332±24) MPa和(4.5±0.6) MPa·m1/2)有所提升.微柱压缩是用来测试HECs微观力学性能的有效方法, 一般认为过渡金属碳化物的滑移系统主要包括{110}<110>或{111}<110>[ 106- 107].在微柱压缩试验中, (ZrHfNbTa)C陶瓷的主导滑移系统是{110}<110>, 这与TaC相似, 但HECs的屈服强度和破坏强度比相应的单组元碳化物有显著提高.纳米压痕试验也证实, (ZrHfNbTa)C陶瓷的滑移体系为{111}<110>, 这一转变可能是由于压缩条件不同而引起的位错活化[ 108]. ...
根据目前大多已发表文献对HECs力学性能的总结, HECs的抗弯强度一般在200~500 MPa之间, 断裂韧性一般在3~9 MPa·m1/2之间[ 15, 48 - 49, 104 - 105]. 表3总结了部分HECs陶瓷块体及涂层的制备方法和机械性能.Feng等[ 54]采用碳热还原和热压法制备了相对密度大于99%的(TiZrHfNbTa)C高熵碳化物陶瓷, 并首次报道了HECs的高温抗弯强度.1800 ℃时材料的抗弯强度保持在~400 MPa, 然后随着测试温度的升高, 抗弯强度呈线性下降, 2000 ℃时降至(318±21) MPa, 2300 ℃时降至(93±10) MPa.研究表明, 高温测试后, 材料的相对密度或平均晶粒尺寸没有明显变化, 弯曲强度在高于1800 ℃的温度下降是由于位错密度降低和位错运动增加.Ye等[ 52]对(TiZrVNb)C高熵陶瓷的断口形貌进行观察, 发现由于存在固溶强化和纳米片, 陶瓷的断裂韧性有所提高, 达到(4.7±0.5) MPa·m1/2.如 图5所示, 某些HECs的硬度与韧性的综合性能不仅远高于大多数碳化物及其复相材料, 而且也高于MAX相、氧化铝基体或莫来石复相材料.Lu等[ 50]研究了HECs微观结构对力学性能的影响, 结果表明, 由于SiC颗粒的裂纹偏转作用, 添加体积分数20% SiC的(TiZrHfNbTa)C-SiC陶瓷的四点弯曲强度和断裂韧性分别为(554±73) MPa和(5.2±0.4) MPa·m1/2, 比(TiZrHfNbTa)C(四点弯曲强度和断裂韧性分别为(332±24) MPa和(4.5±0.6) MPa·m1/2)有所提升.微柱压缩是用来测试HECs微观力学性能的有效方法, 一般认为过渡金属碳化物的滑移系统主要包括{110}<110>或{111}<110>[ 106- 107].在微柱压缩试验中, (ZrHfNbTa)C陶瓷的主导滑移系统是{110}<110>, 这与TaC相似, 但HECs的屈服强度和破坏强度比相应的单组元碳化物有显著提高.纳米压痕试验也证实, (ZrHfNbTa)C陶瓷的滑移体系为{111}<110>, 这一转变可能是由于压缩条件不同而引起的位错活化[ 108]. ... Diffusion-controlled alloying of single-phase multi-principal transition metal carbides with high toughness and low thermal diffusivity 5 2019 ... 在传统单组元超高温陶瓷基础上设计的高熵超高温陶瓷, 引起了研究人员的广泛关注[4,8?????-14].其中高熵碳化物(High-entropy Carbides, HECs)表现出良好的单相形成能力、优异的高温强度、相对较低的热膨胀系数、良好的热稳定性和高温抗氧化性等优良特性, 在极端环境中具有广阔的应用前景, 吸引了学者们对其展开广泛研究[15????-20]. ...
(a) Ablation center; (b) Ablation edge ... Single-phase formation and mechanical properties of (TiZrNbTaMo)C high-entropy ceramics: first-principles prediction and experimental study 1 2022 ... 过渡金属碳化物具有很强的共价键和低的晶格扩散系数, 使得HECs陶瓷块体难以烧结致密, 往往需要辅以特殊的烧结制度或烧结方法.常用的HECs陶瓷致密化方法主要包括放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering, SPS)和热压烧结(Hot Pressing, HP), 另外无压烧结(Pressureless Sintering, PLS)和热等静压烧结(Hot Isostatic Pressing, HIP)也有报道.表3总结了HECs陶瓷和涂层的常见制备方法及性能[18,20,27,30-31,44??????????????????-63]. ... Preparation of high-entropy carbides by different sintering techniques 1 2021 ... 过渡金属碳化物具有很强的共价键和低的晶格扩散系数, 使得HECs陶瓷块体难以烧结致密, 往往需要辅以特殊的烧结制度或烧结方法.常用的HECs陶瓷致密化方法主要包括放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering, SPS)和热压烧结(Hot Pressing, HP), 另外无压烧结(Pressureless Sintering, PLS)和热等静压烧结(Hot Isostatic Pressing, HIP)也有报道.表3总结了HECs陶瓷和涂层的常见制备方法及性能[18,20,27,30-31,44??????????????????-63]. ... Pressureless sintering and properties of (Hf0.2Zr0.2Ta0.2Nb0.2Ti0.2)C high-entropy ceramics: the effect of pyrolytic carbon 2 2021 ... 过渡金属碳化物具有很强的共价键和低的晶格扩散系数, 使得HECs陶瓷块体难以烧结致密, 往往需要辅以特殊的烧结制度或烧结方法.常用的HECs陶瓷致密化方法主要包括放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering, SPS)和热压烧结(Hot Pressing, HP), 另外无压烧结(Pressureless Sintering, PLS)和热等静压烧结(Hot Isostatic Pressing, HIP)也有报道.表3总结了HECs陶瓷和涂层的常见制备方法及性能[18,20,27,30-31,44??????????????????-63]. ...
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