【结构材料】高熵陶瓷(202404)

作为陶瓷界的新星, 高熵陶瓷成分复杂且研究体系庞大, 具有组分调节空间巨大、熵效应独特以及材料性能可调控等优点, 是材料领域中一个尚待开采的富矿。目前, 高熵陶瓷的研究尚处于起步阶段, 大量工作聚焦于成分设计、单相形成能力、制备方法、基本性能等方面, 还存在 诸多问题亟待解决, 如高熵合金的四个核心效应在高熵陶瓷中的普适性尚待验证, 更精准的成分设计理论和单相 形成能力的统一判据有待建立, 高熵陶瓷的组分-微结构-性能之间的关系需要挖掘等。

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1. C/C复合材料高熵氧化物涂层抗烧蚀性能
郭凌翔, 唐颖, 黄世伟, 肖博澜, 夏东浩, 孙佳
无机材料学报    2024, 39 (1): 61-70.   DOI: 10.15541/jim20230370
摘要229)   HTML33)    PDF(pc) (23433KB)(474)    收藏

新一代高超声速飞行器热端部件服役温度不断提高, 对表面防护涂层的相稳定性和抗烧蚀性能提出了更高的要求。本工作针对传统过渡金属氧化物ZrO2、HfO2涂层开展高熵化设计, 采用高温固相反应结合超音速大气等离子喷涂制备(Hf0.125Zr0.125Sm0.25Er0.25Y0.25)O2-δ(M1R3O)、(Hf0.2Zr0.2Sm0.2Er0.2Y0.2)O2-δ(M2R3O)、(Hf0.25Zr0.25- Sm0.167Er0.167Y0.167)O2-δ(M3R3O)三种高熵氧化物涂层, 探究稀土组元含量对高熵氧化物涂层的相结构演变规律、相稳定性以及抗烧蚀性能的影响。M2R3O涂层和M3R3O涂层呈现优异的相稳定性和抗烧蚀性能, 涂层经热流密度为2.38~2.40 MW/m2的氧-乙炔焰烧蚀后仍保持物相结构稳定, 未发生固溶体分解或析出稀土组元。其中M2R3O涂层循环烧蚀180 s后的质量烧蚀率与线烧蚀率分别为0.01 mg/s和-1.16 μm/s, 相比M1R3O涂层(0.09 mg/s、-1.34 μm/s)以及M3R3O涂层(0.02 mg/s、-4.51 μm/s), 分别降低了88.9%、13.4%以及50.0%、74.3%, 表现出最优异的抗烧蚀性能。M2R3O涂层的抗烧蚀性能优异归因于其兼具较高的熔点(>2200 ℃)和较低的热导率((1.07±0.09) W/(m·K)), 使其有效防护内部的SiC过渡层以及C/C复合材料免受氧化损伤, 避免了界面SiO2相形成所导致的界面开裂。

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2. 中温固体氧化物燃料电池的高熵双钙钛矿阴极材料: 兼容性与活性研究
郭天民, 董江波, 陈正鹏, 饶睦敏, 李明飞, 李田, 凌意瀚
无机材料学报    2023, 38 (6): 693-700.   DOI: 10.15541/jim20220551
摘要296)   HTML25)    PDF(pc) (3068KB)(336)    收藏

中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)有助于国家的碳中和战略, 但其阴极材料难以兼顾热兼容性和催化活性。为此, 基于多元素耦合的高熵策略, 本研究合成了高熵阴极材料GdBa(Fe0.2Mn0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2)2O5+δ(HE-GBO), 具有双过氧化物结构, 与Gd0.1Ce0.9O2-δ(GDC)有良好的化学兼容性, 协调了与催化活性之间的平衡性。采用HE-GBO阴极的对称电池在800 ℃下的极化电阻(Rp)为1.68 Ω·cm2, 而HE-GBO-GDC(质量比7 : 3)复合阴极的Rp因引入GDC而显著降低(800 ℃下Rp为0.23 Ω·cm2)。采用HE-GBO和HE-GBO-GDC阴极组装树枝状微通道阳极支撑单电池,在800 ℃的最大功率密度分别达到972.12和1057.06 mW/cm2, 使用高熵阴极可以进一步提高电池性能。这些结果表明多尺度优化有助于开发高性能的IT-SOFC阴极材料。

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3. 闪烧合成高熵氧化物陶瓷(MgCoNiCuZn)O的性能
李汪国, 刘佃光, 王珂玮, 马百胜, 刘金铃
无机材料学报    2022, 37 (12): 1289-1294.   DOI: 10.15541/jim20220320
摘要428)   HTML34)    PDF(pc) (2071KB)(601)    收藏

闪烧技术是一种温度场与电场耦合的烧结技术, 具有低温快速传质的特性, 在高熵陶瓷的合成上具有显著的优势。本研究通过闪烧法合成了相对致密的高熵氧化物陶瓷(MgCoNiCuZn)O, 并与传统烧结试样的性能进行了对比。在室温, 电场强度为50 V/cm, 电流密度为300 mA/mm2条件下闪烧, 物相转变的时间仅为10 s。闪烧试样最高相对密度为94%, 比传统烧结试样最高密度提高了22.8%。闪烧试样的最高硬度5.05 GPa, 比传统烧结试样高3.95 GPa。当频率<2 Hz时, 闪烧试样的介电常数比传统烧结试样高一个数量级。闪烧试样性能的提高, 一方面与临界电场加速传质, 提高材料致密度有关; 另一方面与临界电场引入额外的缺陷有关。

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4. 氧化物陶瓷闪烧机理及其应用研究进展
刘金铃, 刘佃光, 任科, 王一光
无机材料学报    2022, 37 (5): 473-480.   DOI: 10.15541/jim20210513
摘要925)   HTML65)    PDF(pc) (1076KB)(1141)    收藏

闪烧是近些年广受关注的一种电场辅助烧结技术。本文介绍了闪烧的起源与发展, 并对闪烧的基本特征进行了分析。在闪烧孕育与引发过程的研究方面, 发现了孕育阶段的非线性电导特征和电化学黑化现象, 提出了氧空位主导的缺陷机制; 在闪烧阶段的快速致密化研究方面, 提出了电场作用导致的缺陷产生和运动会在粉体颗粒间产生库仑力, 有利于烧结前期的致密化过程, 同时发现闪烧致密化过程中还伴随着金属阳离子的快速运动; 在闪烧阶段的晶粒生长和微结构演变方面, 发现了试样温度沿电流方向呈非对称分布, 试样中间位置的晶界迁移率明显提高, 提出电化学缺陷对微观结构有重大影响。基于上述研究成果, 本团队利用电场作用下出现的低温快速传质现象, 发展了陶瓷闪焊技术, 实现了同种陶瓷/陶瓷、陶瓷/金属, 甚至异种陶瓷/陶瓷之间的快速连接; 发展了陶瓷闪烧合成技术, 不仅实现了典型氧化物陶瓷的快速合成, 而且实现了高熵陶瓷和具有共晶形貌的氧化物陶瓷的快速合成; 发展了氧化物陶瓷的电塑性成形技术, 初步实现了氧化锆陶瓷低温低应力下的快速拉伸和弯曲变形。本文最后总结了闪烧机理研究面临的挑战, 并从焦耳热效应和非焦耳热效应两方面展望了闪烧的发展方向, 期望对闪烧技术在国内的发展有所裨益。

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5. 熵调控抑制ZrNiSn基half-Heusler热电材料的晶格热导率
王鹏将, 康慧君, 杨雄, 刘颖, 程成, 王同敏
无机材料学报    2022, 37 (7): 717-723.   DOI: 10.15541/jim20210610
摘要396)   HTML24)    PDF(pc) (2788KB)(812)    收藏

ZrNiSn基half-Heusler热电材料具有较高的热导率, 限制了其热电性能进一步提高。为了降低晶格热导率, 本研究采用磁悬浮熔炼和放电等离子烧结的方法制备ZrNiSn和Zr0.5Hf0.5Ni1-xPtxSn (x=0, 0.1, 0.15, 0.2, 0.25, 0.3)高熵half-Heusler热电合金。在Zr位进行Hf原子替代, Ni位进行Pt原子替代以调控该合金的构型熵, 并研究构型熵对热电性能的影响。本工作优化了Zr0.5Hf0.5Ni0.85Pt0.15Sn在673 K的最小晶格热导率和双极扩散热导率之和为2.1 W·m-1·K-1, 与ZrNiSn相比降低了约58%。这一发现为降低ZrNiSn基合金的晶格热导率提供了一种有效的策略, 有助于改善材料的热电性能。

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