【结构材料】高熵陶瓷(202412)

作为陶瓷界的新星, 高熵陶瓷成分复杂且研究体系庞大, 具有组分调节空间巨大、熵效应独特以及材料性能可调控等优点, 是材料领域中一个尚待开采的富矿。目前, 高熵陶瓷的研究尚处于起步阶段, 大量工作聚焦于成分设计、单相形成能力、制备方法、基本性能等方面, 还存在 诸多问题亟待解决, 如高熵合金的四个核心效应在高熵陶瓷中的普适性尚待验证, 更精准的成分设计理论和单相 形成能力的统一判据有待建立, 高熵陶瓷的组分-微结构-性能之间的关系需要挖掘等。

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1. 高熵碳化物超高温陶瓷的研究进展
蔡飞燕, 倪德伟, 董绍明
无机材料学报    2024, 39 (6): 591-608.   DOI: 10.15541/jim20230562 CSRT: 32189.14.10.15541/jim20230562
摘要726)   HTML41)    PDF(pc) (24425KB)(708)    收藏

高速飞行技术的发展对高性能热结构材料提出了迫切需求。高熵碳化物(HECs)陶瓷作为近年来发展迅速的一类新型材料, 兼具高熵陶瓷与超高温陶瓷的优良特性, 在极端服役环境中具有广阔的应用前景, 因此得到国内外学者的广泛关注。相比仅含有一种或两种过渡金属元素的传统超高温碳化物陶瓷, HECs综合性能有所提升, 且具有更强的组成和性能可设计性, 因此具备较大的发展潜力。经过对HECs的不断探索, 研究人员获得了许多有趣的结果, 开发了多种HECs的制备方法, 对HECs的显微结构和性能的认识也更加深入。本文综述了HECs的基本理论以及从实验过程中获得的规律; 对HECs粉体、HECs块体、HECs涂层及薄膜, 以及纤维增强HECs基复合材料的制备方法进行了梳理和归纳; 并对HECs的力学、热学等性能, 尤其是与高温应用相关的抗氧化、抗烧蚀性能的研究进展进行了综述和讨论。最后, 针对HECs研究中有待进一步完善的科学问题, 对HECs的未来发展提出了展望。

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2. RE-Si-Al-O玻璃相对高熵稀土双硅酸盐微结构及耐CMAS腐蚀性能的影响
李刘媛, 黄开明, 赵秀艺, 刘会超, 王超
无机材料学报    2024, 39 (7): 793-802.   DOI: 10.15541/jim20240018 CSRT: 32189.14.10.15541/jim20240018
摘要186)   HTML9)    PDF(pc) (10967KB)(219)    收藏

环境障涂层是高功重比航空发动机的关键技术, 其目的是阻挡燃气及环境腐蚀介质的侵蚀, 为陶瓷基复合材料热端部件提供有效保护。目前, 高熵稀土双硅酸盐((xRE1/x)2Si2O7)是最具潜力的新一代环境障涂层材料。为了进一步提升高熵稀土双硅酸盐的耐高温(1500 ℃)CMAS(CaO-MgO-Al2O3-SiO2)腐蚀能力, 本工作设计制备了一种新型高熵(Y0.25Yb0.25Er0.25Tm0.25)2Si2O7/RE-Si-Al-O(RE=Yb、Y、La)复相陶瓷。结果表明, 在复相陶瓷中, RE-Si-Al-O玻璃相不仅能够包裹陶瓷晶粒, 而且能够促进稀土双硅酸盐晶粒长大, 减少晶界数量, 使CMAS熔体的渗入通道数量减少。同时, 随着RE-Si-Al-O玻璃相中稀土离子半径增大, 玻璃相更易与CMAS熔盐中的Ca2+离子反应, 生成磷灰石相, 降低CMAS熔体的活性, 抑制高温CMAS熔盐对高熵稀土双硅酸盐晶粒的侵蚀, 从而提高高熵稀土双硅酸盐的耐高温CMAS腐蚀能力。在1500 ℃腐蚀48 h后, (Y0.25Yb0.25Er0.25Tm0.25)2Si2O7/La-Si-Al-O复相陶瓷表面仍残留CMAS熔盐层, 表明该复相陶瓷具有良好的耐高温CMAS腐蚀能力。该复相陶瓷的微结构设计为增强环境障涂层材料在高温CMAS环境下的长期应用提供了一种新的思路。

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3. B4C含量对(Ti0.25Zr0.25Hf0.25Ta0.25)B2-B4C陶瓷力学性能及抗氧化性能的影响
刘国昂, 王海龙, 方成, 黄飞龙, 杨欢
无机材料学报    2024, 39 (6): 697-706.   DOI: 10.15541/jim20230544 CSRT: 32189.14.10.15541/jim20230544
摘要255)   HTML18)    PDF(pc) (13244KB)(272)    收藏

新型高熵硼化物陶瓷具有优异的高温稳定性、低热导率等优点, 在高温热防护领域具有广阔的应用前景。本研究采用硼/碳热还原法结合热压烧结技术在1900 ℃下制备了(Ti0.25Zr0.25Hf0.25Ta0.25)B2-B4C高熵硼化物陶瓷, 并研究了B4C第二相含量对其力学及抗氧化性能的影响规律。结果表明, B4C均匀分布在高熵基体中, 有效改善了高熵陶瓷的相对密度和力学性能。当B4C体积分数为20%时, 复相陶瓷的抗弯强度、断裂韧性以及维氏硬度均达到最高, 分别为(570.0±27.6) MPa、(5.58±0.36) MPa·m1/2和(24.6±1.1) GPa。微观结构分析表明, B4C能够钉扎晶界、细化晶粒, 并能够引入裂纹偏转、分支等增韧机制, 最终实现复相陶瓷的强化及韧化。此外, 利用静态氧化实验, 揭示了B4C含量对复相陶瓷800~1400 ℃抗氧化性能的影响。当B4C体积分数不小于20%时, 其氧化生成的玻璃相B2O3能够均匀包裹(Zr, Hf)O2、TiOx及Ta2O5等高熵基体对应的氧化物, 从而在陶瓷表面形成均匀致密的氧化层, 抑制氧向基体内部扩散, 降低氧化层厚度并提升复相陶瓷的抗氧化性能。本工作能够为高熵硼化物陶瓷的力学及抗氧化性能研究提供实验依据和数据支撑。

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4. 氮空位调控晶格畸变度强化(NbMoTaW)Nx薄膜的力学性质和耐磨损性
张睿, 张侃, 袁梦雅, 谷鑫磊, 郑伟涛
无机材料学报    2024, 39 (6): 715-725.   DOI: 10.15541/jim20230564 CSRT: 32189.14.10.15541/jim20230564
摘要307)   HTML13)    PDF(pc) (6120KB)(219)    收藏

高熵过渡金属氮化物(HENs)具有热稳定性, 抗腐蚀、抗氧化性以及优异的力学性质, 可用作结构部件及运动部件的表面防护薄膜。然而, 受HENs组元多样性的影响, 宽泛可调的金属组分与HENs力学性质之间的映射关系相当复杂。本工作以(NbMoTaW)Nx薄膜为研究对象, 基于磁控溅射方法调节薄膜生长过程中氮气流量, 制备了不同氮含量的(NbMoTaW)Nx (x = 0, 0.59, 0.80, 0.95)薄膜, 研究了(NbMoTaW)Nx薄膜的成分、结构、形貌与性能, 并对薄膜力学性质的主要影响机制进行了系统探究。结果表明, 通过调节氮空位, 实现了对氮原子及金属原子亚晶格畸变度的协同调控, 得益于氮原子和金属原子亚晶格的高畸变度, (NbMoTaW)N0.80样品具有最高的硬度与最好的耐磨损性能。排除电子结构、残余应力、晶粒尺寸等力学性质影响因素后, 进一步确认了HENs薄膜晶格畸变度与力学性质之间的直接关系。本研究寻找到一条简洁的晶格畸变度调控策略, 为调节、优化氮化物薄膜性能, 进而更好地解决复杂服役环境下防护薄膜的机械损伤问题提供了新的思路。

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5. C/C复合材料高熵氧化物涂层抗烧蚀性能
郭凌翔, 唐颖, 黄世伟, 肖博澜, 夏东浩, 孙佳
无机材料学报    2024, 39 (1): 61-70.   DOI: 10.15541/jim20230370 CSRT: 32189.14.10.15541/jim20230370
摘要546)   HTML46)    PDF(pc) (23433KB)(681)    收藏

新一代高超声速飞行器热端部件服役温度不断提高, 对表面防护涂层的相稳定性和抗烧蚀性能提出了更高的要求。本工作针对传统过渡金属氧化物ZrO2、HfO2涂层开展高熵化设计, 采用高温固相反应结合超音速大气等离子喷涂制备(Hf0.125Zr0.125Sm0.25Er0.25Y0.25)O2-δ(M1R3O)、(Hf0.2Zr0.2Sm0.2Er0.2Y0.2)O2-δ(M2R3O)、(Hf0.25Zr0.25- Sm0.167Er0.167Y0.167)O2-δ(M3R3O)三种高熵氧化物涂层, 探究稀土组元含量对高熵氧化物涂层的相结构演变规律、相稳定性以及抗烧蚀性能的影响。M2R3O涂层和M3R3O涂层呈现优异的相稳定性和抗烧蚀性能, 涂层经热流密度为2.38~2.40 MW/m2的氧-乙炔焰烧蚀后仍保持物相结构稳定, 未发生固溶体分解或析出稀土组元。其中M2R3O涂层循环烧蚀180 s后的质量烧蚀率与线烧蚀率分别为0.01 mg/s和-1.16 μm/s, 相比M1R3O涂层(0.09 mg/s、-1.34 μm/s)以及M3R3O涂层(0.02 mg/s、-4.51 μm/s), 分别降低了88.9%、13.4%以及50.0%、74.3%, 表现出最优异的抗烧蚀性能。M2R3O涂层的抗烧蚀性能优异归因于其兼具较高的熔点(>2200 ℃)和较低的热导率((1.07±0.09) W/(m·K)), 使其有效防护内部的SiC过渡层以及C/C复合材料免受氧化损伤, 避免了界面SiO2相形成所导致的界面开裂。

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6. 中温固体氧化物燃料电池的高熵双钙钛矿阴极材料: 兼容性与活性研究
郭天民, 董江波, 陈正鹏, 饶睦敏, 李明飞, 李田, 凌意瀚
无机材料学报    2023, 38 (6): 693-700.   DOI: 10.15541/jim20220551 CSRT: 32189.14.10.15541/jim20220551
摘要388)   HTML28)    PDF(pc) (3068KB)(436)    收藏

中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)有助于国家的碳中和战略, 但其阴极材料难以兼顾热兼容性和催化活性。为此, 基于多元素耦合的高熵策略, 本研究合成了高熵阴极材料GdBa(Fe0.2Mn0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2)2O5+δ(HE-GBO), 具有双过氧化物结构, 与Gd0.1Ce0.9O2-δ(GDC)有良好的化学兼容性, 协调了与催化活性之间的平衡性。采用HE-GBO阴极的对称电池在800 ℃下的极化电阻(Rp)为1.68 Ω·cm2, 而HE-GBO-GDC(质量比7 : 3)复合阴极的Rp因引入GDC而显著降低(800 ℃下Rp为0.23 Ω·cm2)。采用HE-GBO和HE-GBO-GDC阴极组装树枝状微通道阳极支撑单电池,在800 ℃的最大功率密度分别达到972.12和1057.06 mW/cm2, 使用高熵阴极可以进一步提高电池性能。这些结果表明多尺度优化有助于开发高性能的IT-SOFC阴极材料。

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