二氧化硫(SO₂)是一种常见的大气污染物, 对环境和人体健康造成严重危害。目前, 氢氧化钙(Ca(OH)₂)作为一种常用的脱硫剂, 因其制备简单、成本低廉且脱硫效果较好而被广泛应用。然而, 如何进一步提高其固硫效率仍是研究重点。本工作在氧化钙(CaO)消化过程中加入氢氧化铁(Fe(OH)₃), 分步制备了钙铁脱硫剂, 并研究了其脱硫性能。结果表明, 钙铁脱硫剂的固硫效率显著提高, 与纯Ca(OH)₂相比, 固硫效率最大提升了26.16%。加入Fe³⁺改变了Ca(OH)₂的形貌, 使其表面更加粗糙, 增加了孔隙和裂缝, 从而提供了更多的反应活性位点。此外, 根据X射线光电子能谱测试结果, 脱硫后样品中S⁶⁺的比例从9.71%(纯Ca(OH)₂)提高到33.33%(钙铁脱硫剂), 并且脱硫前钙铁脱硫剂中均是Fe³⁺, 脱硫后Fe²⁺和Fe³⁺分别占68.42%和31.58%, 其中35.56%的硫元素被氧化, 64.44%的硫元素被催化, 说明Fe³⁺的氧化以及催化作用促进了S⁴⁺向S⁶⁺转化, 进一步提高了固硫效率。本工作为提高Ca(OH)₂固硫效率提供了一种有效的方法, 对选择工业烟气SO₂脱除材料具有重要的借鉴意义。

随着尾气排放法规的日益严格, 对柴油机尾气颗粒物过滤器(DPF)的过滤精度提出了更高的要求, 传统DPF难以满足尾气中纳米颗粒精密过滤的需求。本研究以堇青石蜂窝陶瓷为基体, 采用十六烷基二甲基溴化铵(CTAB)辅助共沉淀法在硼酸铝晶须上负载Co_0.8Fe_xCe_0.2-xCr₂O₄系列尖晶石型催化剂。独特的“纤毛状晶须增强过滤-双金属掺杂催化氧化”分级结构设计实现了高效过滤性能和低温催化性能的结合, 可在较低的温度下催化氧化碳烟颗粒, Fe与Ce共掺杂产生了显著的协同效应, 提高了催化剂表面氧物种(氧空位)、Co³⁺、Cr⁶⁺的浓度, 增强了反应活性。负载C_0.8F_0.15C_0.05C₂催化剂(Z/C_0.8F_0.15C_0.05C₂-CT)使碳烟颗粒转化率达到50%对应的温度(T₅₀=446 ℃)显著优于原始堇青石(T₅₀=567 ℃)。5次循环测试表明该催化剂具有良好的稳定性和CO₂选择性(86%~94%)。这种独特的分级结构有效实现了高效颗粒过滤与低温催化燃烧性能的统一, 在DPF领域具有潜在的应用前景。

挥发性有机化合物(VOCs), 尤其是芳香烃类物质如甲苯, 由于其高挥发性和生物毒性, 严重威胁环境与人类健康。传统的金属有机框架(MOFs)材料多以微孔结构为主, 但在吸附容量与分子传质之间存在矛盾, 这促使研究者探索更优的材料体系。本研究以UiO-66为主体, 复合氧化石墨烯(GO)进行改性, 构建了GO复合的金属有机框架凝胶(MOGs)。GO的π共轭结构增强了与甲苯分子的π-π相互作用, 丰富的含氧官能团则促进了与金属节点的配位, 形成更多Lewis酸性位点, 协同增强了金属-π相互作用。实验结果显示, UG-1样品(GO与ZrCl₄质量比为1 : 100)在动态穿透实验中的平衡吸附容量达77.4 mg/g, 静态吸附实验中的饱和吸附容量高达1245.5 mg/g, 优于UiO66 MOF和UiO66 MOG, 表现出卓越的吸附性能。本工作揭示了GO改性对材料孔结构及主-客体相互作用的多重调控机理, 为设计高效可再生VOCs吸附剂提供了新的理论基础和实践支撑。

在室内和工业环境中, 高效去除低浓度挥发性有机化合物(VOCs)依然是一个重大挑战。金属有机框架(MOFs)对低浓度VOCs具有优异的吸附富集能力, 是一种有潜力的氧化催化剂。本研究通过在配体中引入羟基, 合成了UiO-66-OH催化剂, 其对低浓度VOCs(甲苯质量浓度0.075 mg/L, 苯质量浓度0.064 mg/L, 空速(WHSV) 30000 mL/(g∙h))表现出优异的光热催化氧化性能, 对甲苯和苯的转化率分别达到了97%和90%, 优于已报道的金属氧化物和贵金属光热催化剂。其优异的催化活性主要归因于热催化与光催化的协同效应。配体羟基化优化了UiO-66的电子结构及配体-金属-电荷转移(LMCT)效应, 从而增强了光吸收能力, 提高了电子-空穴分离效率和光热性能。同时, 引入羟基还促进了氧空位的生成, 有利于O₂吸附活化, 生成的超氧自由基(∙O₂^-)为主要活性氧物种。本研究不仅展示了MOFs在低浓度VOCs光热催化氧化中的应用潜力, 也提供了一种通过配体工程调控电子结构来提升MOFs光热性能的有效策略。

水体Pb(II)污染严重危害生态环境与人类健康, 而吸附法可以简单、环保地处理Pb(II)。氧化石墨烯(GO)是一种潜在的理想吸附材料, 但其表面官能团种类有限、吸附选择性差、吸附后难分离等缺点制约了其实际应用。发展各种改性策略提高GO吸附性能, 已成为目前研究热点。本文针对如何提高GO对水中Pb(II)的吸附效率, 重点总结了N/S官能团改性、形貌改性、磁化改性三类改性策略; 综述了GO基吸附剂的吸附性能, 涵盖吸附容量、吸附选择性、再生性以及其他性能; 详细讨论了Pb(II)吸附的四种机理, 包括物理吸附、静电吸引、离子交换和表面络合; 最后对GO基吸附剂去除Pb(II)进行了展望, 以期为GO改性材料在Pb(II)处理方面的研究和应用提供参考依据。

控制与去除挥发性有机化合物(VOCs)一直是环境领域的热点问题, 催化氧化法因其低温、高效以及副产物无毒害等特点成为去除VOCs最有前景的技术之一。钙钛矿型氧化物(ABO₃)是催化氧化VOCs的高效稳定催化剂。为了提高钙钛矿型催化剂的催化效率, 有必要针对性地分析钙钛矿型氧化物的设计, 以去除不同类型的VOCs。本文系统总结了近年来钙钛矿型氧化物催化氧化VOCs的研究进展。首先介绍了钙钛矿型氧化物在VOCs催化氧化中不同的设计策略, 包括形貌调控、A位和B位取代、缺陷工程和负载型钙钛矿催化剂, 阐明了钙钛矿型氧化物的催化性能与其材料组成、形貌、表面性质(氧物种、缺陷)和本身性质(氧空位浓度、晶格结构)之间的关系; 然后介绍了VOCs催化氧化的反应机制和降解途径, 并展望了钙钛矿型氧化物催化剂设计和反应机制研究的前景和挑战。

挥发性有机化合物(VOCs)危害环境质量和人体健康。为了提高吸附剂对VOCs的吸附性能, 本研究基于金属有机框架(MOFs)中金属位点可以取代的策略, 采用一步溶剂热法在MIL-101(Cr)合成体系中掺杂丰富、廉价且环保的金属离子Al³⁺, 以增加MIL-101(Cr)表面的不饱和金属位点。通过调节Al³⁺掺杂量, 得到一系列Al-MIL-101(Cr)样品。通过不同手段表征Al-MIL-101(Cr)样品的形貌和结构, 并研究其对甲苯、正己烷、油气和对二甲苯的吸附性能。MIL-101(Cr)的甲苯、正己烷、油气和对二甲苯静态吸附容量分别为0.676、0.621、0.451和0.812 g·g^-1。随着Al³⁺掺杂量增多, Al-MIL-101(Cr)样品的吸附容量先增加后减小; 当Al³⁺掺杂量达到0.75 mmol时, Al-0.75- MIL-101(Cr)具有最大的吸附容量(0.911 g·g^-1甲苯, 0.755 g·g^-1正己烷, 0.713 g·g^-1油气, 0.875 g·g^-1对二甲苯)。通过单一组分甲苯穿透曲线评估Al-MIL-101(Cr)样品的动态吸附行为, 结果表明Al-MIL-101(Cr)具有良好的VOCs去除能力, 这与其较大的比表面积以及不饱和金属位点增多有关。

CeO₂-ZrO₂固溶体的制备一般通过化学沉淀和高温焙烧两步完成, 但是在高温条件下, 纳米晶粒容易聚集长大, 导致其比表面积降低, 进而削弱了其吸附和催化性能。本研究通过简单的一步醇热法制备出高比表面积的纳米CeO₂-ZrO₂固溶体, 避免了高温焙烧对晶粒长大和比表面积降低的影响。采用不同手段对制备的CeO₂-ZrO₂固溶体的晶体结构、微观形貌以及热稳定性进行表征, 并测试其除砷(As)性能。结果表明, 本研究制备的纳米CeO₂-ZrO₂固溶体晶粒发育完整, 粒子纯度高、分散性好, 对水中As(III)具有良好的吸附效果。其中, Ce_0.8Zr_0.2O₂样品在As(III)平衡溶度为95 mg/L时的饱和吸附量可达163 mg/g, 高于纯CeO₂和ZrO₂样品, 也远高于采用传统焙烧法制备的CeO₂-ZrO₂固溶体, 并且该吸附材料在pH 3~9范围内一直保持较高的As(III)去除率以及良好的耐酸碱性能。吸附机理研究表明, 溶液中As(III)离子与Ce_0.8Zr_0.2O₂固溶体表面金属离子形成配位键, 该过程属于化学吸附。

天然铀矿的开采过程会产生含铀废液, 从含铀废液中去除铀(VI)已成为核工业亟待解决的关键问题。本研究基于“源于铀矿, 归于铀矿”的核心理念, 选择正钒酸钙(Ca₃(VO₄)₂)作为去除铀(VI)的吸附材料, 系统研究了在不同吸附条件下, Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)的去除性能, 并揭示其去除铀(VI)的机理。结果表明: 在pH 6、吸附时间2 h、吸附剂质量浓度0.1 g·L^-1、初始铀(VI)质量浓度120 mg·L^-1、吸附温度308 K条件下, Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)具有较高的吸附容量(1179.92 mg·g^-1)和去除率(98.33%); Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)的去除机理为溶解和矿化, 最终生成准钒钙铀矿(Ca(UO₂)₂(VO₄)₂·3H₂O)。在含有Zn²⁺、Cr³⁺、Cu²⁺、Ni²⁺、Co²⁺和Ba²⁺六种共存离子的水溶液中, Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)仍具有较高的吸附容量和去除率, 且Ca₃(VO₄)₂粉末能够将铀(VI)质量浓度从121.49 mg·L^-1降低至0.1 mg·L^-1, 该值低于相关国家排放标准(GB 23727-2020)。本研究制备的Ca₃(VO₄)₂粉末作为一种处理含铀(VI)废水的吸附材料具有较好的应用前景。

挥发性有机化合物(VOCs)及NO_x是PM_2.5和O₃的重要前体物, 其过量排放对环境质量及人类健康具有重要影响。与普通VOCs相比, 含氮挥发性有机化合物(N-VOCs)由于氮杂原子的存在使得其环境控制策略更为复杂。因此, 针对N-VOCs控制技术的开发及应用已成为当前的研究热点。为了实现N-VOCs催化氧化体系中低温高催化活性及高N₂选择性两个关键目标, 亟需设计高效、低成本的催化剂。本文系统总结了矿物材料、金属材料、单原子催化剂(SACs)、分子筛等在常见N-VOCs(N,N-二甲基甲酰胺、丙烯腈、乙腈、正丁胺、三乙胺等)催化氧化中的研究进展, 介绍了N-VOCs的来源及危害; 归纳总结了胺类、腈类等典型N-VOCs催化氧化研究中的关键影响因素, 主要包括催化活性、催化剂理化性质、催化构效关系及反应机理, 提出了N-VOCs催化氧化过程中应避免中间产物深度氧化产生二次污染物; 最后展望了N-VOCs催化氧化研究面临的前景和挑战, 以期为未来N-VOCs的治理提供一定的理论指导与最新信息。

汽油机尾气碳烟颗粒严重威胁着生态环境和人类健康, 而催化型汽油颗粒物过滤器(cGPF)是一种有效的净化技术, 其核心为催化剂涂层。本研究采用不同制备方法构筑了MnO_x/CeO₂-ZrO₂复合氧化物, 在低O₂浓度下考察了其碳烟氧化性能, 旨在开发具有卓越催化活性、稳定性以及抗水性的碳烟氧化催化剂涂层。结果表明, 通过浸渍法制备的MnO_x/CeO₂-ZrO₂(MCZ-IM)在1% O₂中, 其T₅₀(碳烟转化率达50%所需的温度)为329 ℃; 在0.5% O₂中, 其T₅₀为370 ℃。相较于高能球磨法(MCZ-HB)和共沉淀法(MCZ-CP)制备的催化剂, MCZ-IM展现出更优的综合性能。构效关系表明, 低O₂浓度下碳烟氧化性能与催化剂的织构和结构性质呈弱相关, 而与活性氧物种(AOS)——超氧(O₂^-)和过氧(O₂^2-)阴离子的生成及迁移密切相关, 其中涉及氧化还原性能、储释氧能力以及氧空位数量。MCZ-IM在氧物种的吸附、活化和脱附方面更具优势, 因此浸渍法被认为是提高AOS生成和迁移的更优方法。本研究不仅提供了一种适用于实际运行条件下颗粒物(PM)氧化催化剂的制备策略, 而且深入揭示了低O₂浓度环境中AOS的迁移机制。

研发具有高活性和高稳定的电极材料, 是实现电芬顿体系高效降解磺胺类抗生素污染物的关键。本工作以MXene材料作为载体负载酞菁铁(FePc), 制备了FePc/MXene纳米复合材料, 并利用其作为阴极催化剂构建的电芬顿体系对磺胺间二甲氧嘧啶(SDM)进行降解。负载FePc后, 纳米复合材料依然保持手风琴状的片层结构, 并且表面略粗糙, 层间间距变小; FePc/MXene中FeN_x的配位数约为4, 且FePc与MXene之间的相互作用促进了电极表面的电子转移。在构建的电芬顿体系中, FePc/MXene电极在50 min内对SDM的降解率达到97.2%, 且在较宽的pH范围内表现出优异的催化性能和稳定性。降解性能显著提高主要归因于复合材料中引入FeN₄增强了O₂电催化还原为H₂O₂的活性。电芬顿体系主要通过自由基(·OH和·O₂^-)与非自由基(¹O₂)共同降解SDM。利用前沿轨道理论和Fukui函数阐明了SDM被不同活性物种攻击的位点, 降解途径主要有苯环的羟基化、苯环上氨基的氧化、C-S和S-N键断裂。此外, 循环和离子浸出实验证明所制备的阴极催化剂具有优异的稳定性。

层状双氢氧化物(LDH)具有优异的亲水性和离子相互作用, 是一种很有前途的高性能催化剂载体。本研究采用简单的共沉淀水热法制备了CoFe₂O₄/MgAl-LDH复合催化剂。结果表明, 纳米级CoFe₂O₄颗粒覆盖在MgAl-LDH表面; CoFe₂O₄/MgAl-LDH的比表面积为82.84 m²·g^-1, 是CoFe₂O₄的2.34倍; CoFe₂O₄/MgAl-LDH的饱和磁化强度为22.24 A·m²·kg^-1, 可实现高效的固液分离。将催化剂用于活化过氧一硫酸盐(PMS)高效降解盐酸四环素(TCH), 发现CoFe₂O₄/MgAl-LDH的催化性能明显优于CoFe₂O₄。在最佳条件下([TCH]=25 mg/L, [PMS]=1.5 mmol/L, CoFe₂O₄/MgAl-LDH=0.20 g/L, pH 7, T=25 ℃), TCH去除率最高可达98.2%; 溶液中共存离子SO₄²⁻、Cl⁻、H₂PO₄⁻和CO₃²⁻对催化性能影响不大; 而且经过5次循环后CoFe₂O₄/MgAl-LDH的催化性能仍保持在67.2%。机理研究发现, O₂^•−和¹O₂在催化降解过程中起主导作用。

抗生素排放不当会严重危害水体环境, 开发高效的吸附材料以去除环境中的抗生素, 是当前解决抗生素污染问题的重要手段之一。本研究通过调控合成过程中溶剂配比, 制得一系列不同形貌的类沸石咪唑酯骨架材料ZIF-67, 并将其用于吸附盐酸金霉素(CTC)。结果表明, 随着甲醇与水体积比逐渐降低, 所制得的ZIF-67从菱形十二面体结构转变为六方片状交叠堆积结构(ZIF-67-3), 后者更有利于CTC的吸附。在考察温度、溶液pH、浓度和杂质离子种类等对ZIF-67-3吸附CTC性能影响的基础上, 进一步研究了吸附过程动力学。结果表明, 该吸附过程遵循准二级吸附动力学模型和Langmuir模型。当ZIF-67-3用量为100 mg·L^-1时, 在20 min内其对CTC(初始浓度为30 mg·L^-1)的移除率可达90%以上; 在中性条件下, 吸附容量最大, 可达1206.58 mg·g^-1。ZIF-67-3主要通过π-π/π-阳离子相互作用、氢/配位键等来吸附CTC, 属于化学吸附机制。六方片状交叠堆积结构的ZIF-67-3更有利于充分暴露活性吸附位点, 因而具有更优的CTC吸附性能。本研究揭示了合成过程中溶剂配比对ZIF-67形貌结构的影响规律, 阐明了ZIF-67-3对CTC的吸附过程机理, 为ZIF-67在四环素类抗生素污染治理领域的实际应用提供了理论支撑。

窄带隙半导体作为可见光光催化剂, 可以有效地将太阳能转化为化学能, 在缓解能源短缺和环境污染方面具有潜在的应用前景。以氯化铜(CuCl₂·H₂O)为前驱体, 盐酸羟胺(H₃NO·HCl)和硼氢化钠(NaBH₄)为还原剂, 采用一锅无模板湿化学还原法制备Cu₂O/Cu空心球异质结光催化剂。采用不同表征手段对样品形貌、晶体结构、组成、比表面积和光学性质进行分析。加入NaBH₄使Cu₂O/Cu形貌从中空截角八面体逐渐演化为中空纳米球。通过改变NaBH₄加入量可以控制Cu₂O表面Cu层厚度。NaBH₄直接还原Cu₂O使Cu₂O和Cu界面紧密结合, 这有利于载流子分离和传输, Cu的表面等离子体共振(SPR)效应使Cu₂O/Cu对可见光的吸收能力增强, 因此Cu₂O/Cu对甲基橙(MO)和无色恩诺沙星(ENR)均表现出良好的光催化活性。连续循环使用5次, Cu₂O/Cu对MO的降解率影响不大。捕获实验表明∙O₂^-和空穴是降解MO过程中主要的活性物质。Cu₂O/Cu的良好光催化活性归因于Cu₂O和Cu的协同作用。本研究为异质结光催化剂的制备提供了一种策略。

自激活长余辉光催化剂在全天候污水处理方面表现出巨大的潜力, 即使在黑暗条件下也具有持续的光催化活性。然而, 由于余辉发光的辐射复合与光催化降解反应对光生载流子的竞争性利用会降低余辉持续时间, 并引起空穴过量积累, 这极大地限制了长余辉驱动的光催化降解反应。本研究制备了一种基于氧空位(V_O)LiYGeO₄: Bi³⁺的长余辉光催化剂(V_O-LiYScGeO₄: Bi³⁺), 该催化剂被紫外光辐照激活后, 能够在无光照环境中持续释放紫外余辉, 并在自身释放余辉激活下光催化降解有机污染物。结果表明, 利用氧空位工程和晶体场工程可增大V_O-LiYScGeO₄: Bi³⁺陷阱浓度, 进而延长余辉衰减时间并增强余辉发光强度。通过构建芬顿反应体系, 增大了活性物种浓度, 进一步提升了V_O-LiYScGeO₄: Bi³⁺在余辉持续时间内的光降解效率。经过10 min光辐照激活后, V_O-LiYScGeO₄: Bi³⁺在无光照环境中能持续释放紫外余辉1 h并光催化降解罗丹明B(RhB), 在芬顿环境中的最大降解率可达63%。相较于无芬顿环境中的LiYScGeO₄: Bi³⁺, 芬顿环境中的V_O-LiYScGeO₄: Bi³⁺对RhB的降解率提升了3.5倍。本工作为长余辉光催化剂的设计及其在污水处理领域中的应用提供了新的思路。

制备碱金属掺杂的g-C₃N₄在g-C₃N₄半导体光催化材料研究中属于一个重要分支。本研究采用溶液合成、煅烧和溶剂热反应方法制备了Na⁺掺杂的g-C₃N₄样品(Na⁺/g-C₃N₄), 通过不同检测手段确定了Na⁺在g-C₃N₄中的负载位置和光电性能, 考察了样品的形貌、比表面积及孔径随溶剂热反应时间延长的变化规律。 结果表明：Na⁺负载位置和表面生成的C-O^-基团增强了g-C₃N₄材料的物理和化学吸附性能, Na⁺/g-C₃N₄对亚甲基蓝(MB)的吸附率最高可达到93.25%; Na⁺负载位置对g-C₃N₄的π共轭体系的电子分布产生影响, 进而改变了材料的禁带宽度(E_g)、导(价)带位置和光生载流子分离效率及传输速率; 在可见光降解过程中, 由于MB的自身光敏性和在Na⁺/g-C₃N₄样品表面的强吸附性, MB和Na⁺/g-C₃N₄样品构建了独特的光敏-光催化降解体系, MB不仅通过光敏自降解, 还在Na⁺/g-C₃N₄协同下进行了光催化降解。在pH 6.0条件下, MB和Na⁺/g-C₃N₄光催化体系对MB的最高降解率可达96.40%。

载铁沸石因其来源广泛、制备简便及环境毒性低等特点, 被广泛用于催化类Fenton反应产生·OH, 以高效处理有机污染物。然而, 传统载铁沸石的制备成本高且Fe²⁺再生困难, 限制了其在催化类Fenton反应中的工业化应用。基于此, 本研究以污水处理厂活性污泥焚烧处理后的灰分为原料, 选择性回收其中的硅、铝和铁等元素。制备的Fe²⁺-方钠石(FSD)可用于类Fenton反应活化过氧乙酸(PAA), 以高效降解水溶液中的亚甲基蓝(MB)。 结果表明:FSD可在较宽的pH范围内催化PAA生成·OH、¹O₂和R-O·等多种活性氧物种, 进而通过羟基化或亚砜化途径催化降解MB。以0.5 mol/L Fe²⁺制备的FSD用量为0.3 g/L, PAA浓度为0.3 mmol/L时, FSD/PAA体系可在20 min内完全降解40 mg/L MB。此外, FSD中的还原性硫组分可促进Fe²⁺再生, 维持其催化活性。且FSD/PAA体系可在不同水质和生活污水中高效降解多种污染物, 具有性能优良和适用性广的优点。

纳米TiO₂具有高催化活性、高化学稳定性、成本低廉和安全无毒等优势, 是目前广泛使用的一类光催化剂, 但较大的禁带宽度和较高的光生电子-空穴复合速率使其光子利用率偏低。本研究利用微刻蚀法设计合成了二维TiO₂纳米片, 并进一步与Ru复合, 构建了三明治结构Ru@TiO₂高效光催化剂。采用不同表征手段研究了三明治结构Ru@TiO₂的表面形貌、电子结构、光电特性和光降解盐酸四环素的性能。结果表明: 插入Ru将TiO₂的光响应范围由紫外光区拓展至整个可见-近红外光区, 光子吸收和载流子分离效率得以提升,同时提高了体系光催化活性。模拟太阳光(AM 1.5G, 100 mW·cm^-2)照射80 min, 三明治结构Ru@TiO₂高效光催化剂对盐酸四环素的降解效果出色, 降解效率达到91.91%。本研究为TiO₂基高效光催化剂结构设计提供了一条有效途径。

活性炭以其丰富的孔道结构和高比表面积而在吸附苯乙烯废气上具有巨大的应用潜力, 然而含氧官能团对弱极性苯乙烯的吸附作用机理尚未明晰。本研究通过酸浸渍法制备改性活性炭AC-S和AC-N, 探究改性活性炭孔径结构、比表面积和含氧官能团的演变规律及其对苯乙烯吸附性能的影响。结果表明, 酸改性可以明显提高活性炭对苯乙烯的吸附量。通过吸附动力学、吸附等温拟合发现, 活性炭改性前后均受物理吸附与化学吸附的复合作用影响, 改性后活性炭更倾向于单层吸附。HNO₃改性活性炭(AC-N)的孔隙结构在苯乙烯有效吸附孔径范围内没有显著改变, 表面含氧官能团含量增加提高了AC-N对苯乙烯的吸附性能。表面含氧官能团分析表明, 内酯基是提高改性活性炭对苯乙烯吸附量的关键因素。密度泛函理论(DFT)计算表明, AC-N上的内酯基官能团与苯乙烯的乙烯基产生强相互作用, 增强了苯乙烯在改性活性炭上的吸附。

构建异质结能够有效抑制光催化剂中光生电子和空穴的快速复合。本研究采用水热法、煅烧法以及溶剂热法合成了II/Z型Bi₂MoO₆/Ag₂O/Bi₂O₃异质结光催化剂, 利用不同研究手段分析材料的组成、形貌以及光电化学性能。结果发现, 复合材料的最佳组成为25%ABOBM (Ag₂O/Bi₂O₃和Bi₂MoO₆的质量比为1 : 4)。在可见光照射下25%ABOBM对四环素(TC)的降解效率可达85.6%, 明显高于Ag₂O/Bi₂O₃和Bi₂MoO₆, 而且三次循环实验后仍具有良好的稳定性。25%ABOBM光催化性能的提高可归因于Ag₂O、Bi₂O₃以及Bi₂MoO₆之间异质结的构建和特殊形貌的形成。自由基捕获实验和电子顺磁共振谱(EPR)结果表明, h⁺和·O₂^-在TC的降解过程中发挥着主要作用, 而·OH和¹O₂发挥着次要作用。实验还探索了相关光催化机理, 并利用液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)对TC可能的降解路径进行了分析。本研究为双异质结光催化剂的制备及其在有机污染物降解应用方面提供了新的思路。

光催化技术在水中新型污染物的治理中应用广泛。自敏性氮化碳(SSCN)是一种新型非金属光催化剂, 其表面的自敏性高分子可以有效地拓宽可见光吸收范围, 但该材料存在严重的团聚现象, 抑制了其光催化活性和稳定性。SiO₂的分散性好, 被广泛用作载体构建复合结构应用于光催化领域。本研究首先用Stöber法制备了SiO₂微球, 随后利用水热法原位合成了SiO₂/SSCN复合材料。采用多种表征手段分析样品的物相结构、微观形貌、光电性能。制备的复合材料在光催化降解水中盐酸四环素中表现出增强的降解活性, 其活性与SiO₂加入量密切相关, 当SiO₂与SSCN的质量比为0.04 ∶ 1时, 复合材料的光催化活性和稳定性最佳, 光照60 min可降解42%的盐酸四环素, 经5次循环后其光催化降解效率仍然能够维持约38%。引入的SiO₂为SSCN提供了分散位点, 改善了SSCN较为严重的团聚现象, 使SSCN表面的1,3,5-三嗪基低聚物(TBO)快速分解后达到表面活性位点暴露的最佳含量, 提升了SSCN对可见光的利用率, 促进了光生电荷的分离效率, 从而有效地提升了SSCN的光催化活性及稳定性。本研究为提高催化剂的光催化活性和稳定性及治理新型污染物提供了一个新思路。