马晓森, 张丽晨, 刘砚超, 汪全华, 郑家军, 李瑞丰

无机材料学报 2023, 38 (5): 537-543. DOI:10.15541/jim20220449

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常见的吸附剂如13X等的硅铝比较低, 具有较强的亲水性, 但水和有机挥发份(VOCs)之间的竞争吸附, 常常会影响吸附剂对VOCs实际脱除效果。本研究利用CTABr为模板剂, 正硅酸乙酯为硅源, 对13X进行表面修饰, 制备了以13X为核, 介孔硅为壳的核壳复合材料13X@SiO₂, 并以甲苯作为探针分子在穿透实验装置对改性前后沸石分别进行干/湿条件下的吸附性能测试。结果表明: 在干燥条件下, 13X@SiO₂-2.6样品(制备中添加了2.6 mL正硅酸乙酯)相比13X原样的吸附量提升了18%左右。在30%和50%相对湿度下, 13X@SiO₂的最优吸附容量分别提高了约53%和90%; 循环再生实验表明13X@SiO₂-2.6样品经2次再生后仍保持初始样品90%的甲苯吸附量。

当吸附质中不含水蒸气时, 对甲苯吸附穿透曲线和累积吸附量图如图4和图S6所示, 纯介孔二氧化硅的突破时间为44 min, 饱和吸附量为163 mg/g,优于干条件下13X的饱和吸附量(134 mg/g); 13X@SiO₂-v比13X原样具有更长的穿透时间(尾气中探测到明显吸附质时间)和更多甲苯的吸附量。图4(B, D)表明13X@SiO₂-2.2、13X@SiO₂-2.6、13X@SiO₂-3.5的饱和吸附容量分别为154、159和155 mg/g, 比13X(134 mg/g)分别提高了16%、18%、15.8%, 这归因于壳层的影响, 即增加的吸附量应该是壳层增加和13X减少共同作用的结果。从突破时间来看, 甲苯在上述三个样品的突破时间分别为64、72、64 min, 远比13X的(28 min)大(如图4(C)), 表明在相同环境下复合材料比13X对甲苯具有更好的去除效果。对13X@SiO₂-v核壳样品而言, 其比表面积和外比表面积的提升, 增大了吸附剂与甲苯之间的范德华作用力[26]。

50%相对湿度条件(图6)与30%相对湿度条件具有相似的吸附结果。13X、13X@SiO₂-2.2、13X@SiO₂-2.6和13X@SiO₂-3.5的达峰时间分别为20、24、28、20 min, 三个核壳样品对甲苯的吸附容量分别为38、40和32 mg/g, 分别比13X(21 mg/g)对甲苯的吸附量提高了80%, 90%和52%。上述结果表明, 包裹SiO₂层改善了沸石的疏水性, 在湿度更高的极端条件下, 壳层SiO₂也起到更优异的疏水作用, 说明壳层SiO₂减少了对水分子的吸附, 增加了对甲苯的亲和力, 提高了对甲苯的吸附能力。