马晓森, 张丽晨, 刘砚超, 汪全华, 郑家军, 李瑞丰

无机材料学报 2023, 38 (5): 537-543. DOI:10.15541/jim20220449

摘要（340）

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常见的吸附剂如13X等的硅铝比较低, 具有较强的亲水性, 但水和有机挥发份(VOCs)之间的竞争吸附, 常常会影响吸附剂对VOCs实际脱除效果。本研究利用CTABr为模板剂, 正硅酸乙酯为硅源, 对13X进行表面修饰, 制备了以13X为核, 介孔硅为壳的核壳复合材料13X@SiO₂, 并以甲苯作为探针分子在穿透实验装置对改性前后沸石分别进行干/湿条件下的吸附性能测试。结果表明: 在干燥条件下, 13X@SiO₂-2.6样品(制备中添加了2.6 mL正硅酸乙酯)相比13X原样的吸附量提升了18%左右。在30%和50%相对湿度下, 13X@SiO₂的最优吸附容量分别提高了约53%和90%; 循环再生实验表明13X@SiO₂-2.6样品经2次再生后仍保持初始样品90%的甲苯吸附量。

甲苯的吸附穿透实验装置如图S1示意。原料气为1000 μL/L的甲苯与高纯氮的两组分标准气, 出口处的甲苯残留气体浓度用气相色谱仪检测(氢火焰(FID)、HP-PoralPLOT/Q色谱柱), 六通阀自动进样, 进样频率为每次4 min。实验前, 将0.2 g 380~ 830 μm(20~40目)的样品放入反应器中, 50 mL/min氮气流进行吹扫并升温至200 ℃, 维持2 h。活化结束后, 降温至40 ℃, 停止吹扫, 通入甲苯标准气测定样品的吸附突破曲线。由不同类型饱和盐溶液控制甲苯标气的相对湿度[21]。通过积分穿透曲线计算甲苯的平衡吸附容量, 公式如下:

图1为样品的XRD图谱。由图1(A)可见, 2θ=6.32°, 10.24°, 11.96°, 15.72°, 18.74°以及20.38°处的衍射峰归属于FAU拓扑结构的特征衍射峰。随着正硅酸乙酯加入量增大, 2θ=6.32°, 10.24°, 11.96°, 15.72°和18.74°处的衍射峰强度明显降低, 这是由沉积二氧化硅后样品中13X相对含量减少造成。图1(B)为样品的低角度衍射图谱, 2θ=2.5°左右的衍射峰归属于有序介孔MCM-41的特征衍射峰[23], 表明正硅酸乙酯水解后在模板剂CTA+作用下在13X表面形成了MCM-41结构。