天然铀矿的开采过程会产生含铀废液, 从含铀废液中去除铀(VI)已成为核工业亟待解决的关键问题。本研究基于“源于铀矿, 归于铀矿”的核心理念, 选择正钒酸钙(Ca₃(VO₄)₂)作为去除铀(VI)的吸附材料, 系统研究了在不同吸附条件下, Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)的去除性能, 并揭示其去除铀(VI)的机理。结果表明: 在pH 6、吸附时间2 h、吸附剂质量浓度0.1 g·L^-1、初始铀(VI)质量浓度120 mg·L^-1、吸附温度308 K条件下, Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)具有较高的吸附容量(1179.92 mg·g^-1)和去除率(98.33%); Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)的去除机理为溶解和矿化, 最终生成准钒钙铀矿(Ca(UO₂)₂(VO₄)₂·3H₂O)。在含有Zn²⁺、Cr³⁺、Cu²⁺、Ni²⁺、Co²⁺和Ba²⁺六种共存离子的水溶液中, Ca₃(VO₄)₂粉末对铀(VI)仍具有较高的吸附容量和去除率, 且Ca₃(VO₄)₂粉末能够将铀(VI)质量浓度从121.49 mg·L^-1降低至0.1 mg·L^-1, 该值低于相关国家排放标准(GB 23727-2020)。本研究制备的Ca₃(VO₄)₂粉末作为一种处理含铀(VI)废水的吸附材料具有较好的应用前景。

8%(摩尔分数)Y₂O₃稳定ZrO₂(8YSZ)陶瓷具有优异的氧离子电导率和低热导率, 在燃料电池、热障涂层、隔热等领域都有重要应用。然而它作为压水堆的堆内隔热或结构材料, 在事故条件下的水腐蚀机制和耐腐蚀性能目前尚不明晰。本研究在350 ℃/17.4 MPa, 0.3 μg/L溶解氧(DO)的动水循环模拟压水堆水环境中, 系统考察了8YSZ陶瓷的质量、物相、显微结构、力学性能以及溶液成分随腐蚀时间的变化, 并探讨了腐蚀机制。研究发现8YSZ陶瓷的质量随腐蚀时间的延长先增大后减小, 并会受表面粗糙度的影响。增重归因于水分子进入陶瓷后形成了Zr-OH和Y-OH团簇, 而失重是由金属阳离子析出和晶粒溶解所导致的。物相分析显示立方结构的8YSZ腐蚀后未往四方相或单斜相转变, 这与四方相或部分稳定的氧化锆的相变失效不同。表面及断面形貌变化显示水分子可沿缺陷或微裂纹进入陶瓷内部, 破坏晶界, 使受腐蚀影响区域由穿晶断裂变为沿晶断裂。腐蚀前后8YSZ陶瓷的压缩强度和抗弯强度未明显改变, 而维氏硬度略有降低, 这与陶瓷表层形成的大量腐蚀坑有关。表面抛光样品腐蚀1050 h时的单位表面积的质量变化率为-0.108×10^-3 mg∙cm^-2∙h^-1, 腐蚀坑深度仅为30.8 μm。这些结果表明8YSZ陶瓷具有优良的耐水腐蚀性能, 有望用于压水堆内的隔热或结构材料。

碳化硅纤维增强碳化硅(SiC_f/SiC)复合材料具有低中子毒性、耐中子辐照和耐高温氧化等特性, 成为先进核能系统重要的候选结构材料。近年来, 国内外学术界和工业界针对核用SiC_f/SiC复合材料开展了大量研究工作, 取得了一系列重要的研究进展。针对SiC_f/SiC复合材料面向核用所关注的重点方向, 如核用SiC纤维、纤维/基体界面相、复合材料制备工艺、数值仿真、腐蚀行为和表面防护、连接技术以及辐照损伤等方面, 本文进行了综述和讨论, 并针对核用要求指出了SiC_f/SiC复合材料存在的主要问题和可能的解决思路, 希望对该材料的进一步研发和最终应用有所裨益。

全陶瓷微封装弥散(FCM)燃料以其较好的固有安全性而成为核能领域研究的重点。针对SiC基体难以烧结的问题, 本研究利用振荡烧结具有加速传质和降低烧结温度的优势, 开展了模拟核芯FCM燃料振荡烧结行为研究, 重点考察了振荡烧结温度、振荡时间与振荡压力等参数对基体致密化行为的影响, 并与热压烧结结果进行了对比。结果表明, 振荡烧结温度、保温时间以及中值压力对基体致密化有重要影响, 而振荡压力的振幅对基体致密化影响不大。相比于热压烧结, 振荡烧结可以提高材料的致密度, 振荡烧结试样的致密度更高, 1850 ℃振荡烧结试样的致密度为99.99%; 振荡烧结试样的晶粒尺寸更小, 1850 ℃振荡烧结试样的晶粒尺寸为(284±4) nm, 比同等温度下热压烧结试样的晶粒尺寸减小~27%; 振荡烧结试样的硬度更高, 1850 ℃振荡烧结试样的硬度为(26.7±0.4) GPa。借助改进的热压烧结本构方程, 计算得到试样在致密度为90%时的应力指数n=1, 活化能Q=430 kJ/mol, 致密化的主导机制为晶界扩散协调的晶界滑移。

中子探测技术广泛用于国土安全、核材料安全检测以及高能物理等领域, 由于³He资源紧缺, 近年来急需开发出能够同时甄别中子/伽马的新型闪烁晶体, Cs₂LaLiBr₆:Ce(CLLB:Ce)晶体具有良好的中子/伽马甄别能力、优异的能量分辨率以及高的光输出, 但其中子/伽马甄别性能有待进一步提高。本研究采用垂直布里奇曼法成功生长了Zr⁴⁺共掺杂的CLLB:Ce晶体。通过不同表征手段研究了Zr⁴⁺共掺杂CLLB:Ce晶体的结构和组分, 结果表明Zr⁴⁺成功掺入基质材料且对基质晶体结构不产生明显的影响, Zr⁴⁺共掺杂后没有产生新的发光中心, 紫外衰减时间约为27.0 ns, 仍具有较快的荧光衰减。Zr⁴⁺共掺杂CLLB:Ce晶体的品质因子(Figure of Merit, FOM)从1.2提高到1.5, 表明其中子/伽马甄别能力得到改善。结合热稳定性和闪烁衰减时间, 探讨了衰减时间对FOM的影响机制, Zr⁴⁺共掺杂可以抑制浅电子陷阱和V_k中心, 减少电子捕获和脱陷过程, 使Ce³⁺直接捕获的概率大大增加, 从而表现出更快的衰减速率。本研究显示, Zr⁴⁺共掺杂CLLB:Ce晶体在中子/伽马探测领域具有潜在的应用前景。

熔盐电解是核能领域乏燃料干法后处理的关键技术。高温下熔盐会对盛装乏燃料的坩埚造成严重的腐蚀, 因此, 研发具有耐高温和抗腐蚀的坩埚材料是发展干法后处理技术的关键。Si₃N₄凭借其优异的高温热学和力学性能, 成为干法后处理工艺中坩埚的理想候选材料。然而在实际服役条件下, Si₃N₄面临高温熔盐和水氧的侵蚀, 其失效行为尚不明确。因此, 本工作选取Si₃N₄为研究对象, 在氩气和水氧(5%H₂O-10%O₂-85%Ar)环境中, 开展了LiCl-KCl和NaCl-2CsCl熔盐对Si₃N₄的腐蚀行为研究。研究发现, 在氩气环境中, Si₃N₄在LiCl-KCl熔盐中出现轻微的晶界腐蚀, 而NaCl-2CsCl熔盐对其腐蚀并不明显。在5%H₂O-10%O₂-85%Ar水氧耦合环境中, LiCl-KCl熔盐优先腐蚀Si₃N₄中的晶界相, 而NaCl-2CsCl熔盐的腐蚀比氩气环境更为严重。高温水氧环境显著加剧了熔盐对Si₃N₄陶瓷的腐蚀程度, 同时晶界相成为Si₃N₄最易受到腐蚀的部位。此外, LiCl-KCl和NaCl-2CsCl熔盐在Si₃N₄表面的润湿性与抗腐蚀性之间并无直接关联。上述研究结果揭示了Si₃N₄在高温熔盐-水氧环境下的腐蚀机制, 为乏燃料干法后处理工艺中关键材料的选择提供了参考。