2019~2020年度优秀作者作品欣赏:环境材料

无机材料学报2019~2020年度优秀作者作品欣赏: 环境材料(一)

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1. 金属有机骨架材料在放射性核素去除中的研究
王祥学, 于淑君, 王祥科
无机材料学报    2019, 34 (1): 17-26.   DOI: 10.15541/jim20180211
摘要1299)   HTML32)    PDF(pc) (3298KB)(1819)    收藏

核能利用的过程中, 从铀矿开采、核燃料加工、核能发电到乏燃料后处理, 会产生大量放射性废物, 部分放射性核素会不可避免的释放到环境中, 对环境和人类健康造成重大危害。放射性核素的高效去除是核电健康发展的重要关键科学问题之一。近年来, 高化学稳定性、具有大量功能基团而且结构可调的多孔金属有机骨架材料(MOFs)在放射性污染治理方面受到国内外同行的高度关注。本文系统地介绍了MOFs及MOFs复合材料在放射性核素吸附去除方面的研究进展, 通过宏观吸附、模型分析、先进光谱表征和理论计算四个方面描述放射性核素与MOFs材料的界面作用机理, 并对MOFs材料的吸附性能与其它材料进行对比, 评价MOFs材料在放射性污染治理中的应用前景。

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被引次数: CSCD(7)
2. 氮化碳基纳米复合材料在重金属去除方面研究进展
王祥学, 李星, 王佳琦, 朱洪涛
无机材料学报    2020, 35 (3): 260-270.   DOI: 10.15541/jim20190436
摘要1520)   HTML64)    PDF(pc) (3781KB)(1533)    收藏

石墨相氮化碳材料作为一种重要的二维层状材料, 在光催化、能源存储和环境污染治理等领域引起了广泛关注。氮化碳基复合材料以其稳定的物理化学性质、低成本和环境友好等特点成为不同领域的研究热点。在过去几年中, 氮化碳及其氮化碳基复合材料的制备、性质表征和不同领域应用取得了重要进展。本文总结了近几年氮化碳基复合材料的制备及掺杂和功能化研究, 及其在重金属离子废水中的去除应用, 以及不同研究方法对吸附机理的分析。最后还总结了氮化碳基材料在未来研究和应用中面临的主要问题、挑战和机遇。

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被引次数: CSCD(4)
3. 碳热还原法制备的碳载零价铁对水中U(VI)的去除研究
王佳琦, 庞宏伟, 唐昊, 于淑君, 朱洪涛, 王祥学
无机材料学报    2020, 35 (3): 373-380.   DOI: 10.15541/jim20190378
摘要880)   HTML25)    PDF(pc) (3595KB)(1046)    收藏

随着核电的发展, 放射性污染物流入环境, 污染水土资源。纳米零价铁(nZVI)材料因还原性强、去除效率高等优势, 被广泛应用于水资源污染修复。本研究以海藻酸钠(SA)为碳源, 采用一步碳热还原法制备碳载零价铁(Fe-CB)材料, 并将其用于水溶液中放射性核素U(Ⅵ)的去除。采用微观光谱和宏观实验研究Fe-CB对U(Ⅵ)的吸附性能和作用机理。研究发现Fe-CB具有丰富的官能团(如-OH和-COOH)及较高的比表面积, 弥补了纳米零价铁(nZVI)分散性差和去除效果低的不足。在298 K时, Fe-CB对U(Ⅵ)的吸附去除在3 h内达到平衡, 最大吸附量为77.3 mg·g -1, 是能够自发进行的化学吸附。X射线光电子能谱分析仪(XPS)分析发现Fe-CB对U(Ⅵ)的去除主要是通过吸附和还原的协同作用来实现的, 吸附过程是U(Ⅵ)与Fe-CB发生表面络合, 还原过程是通过零价铁的还原性将U(Ⅵ)还原成U(Ⅳ)。研究结果表明Fe-CB材料可作为优良的吸附剂, 在环境污染治理领域具有良好的应用前景。

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4. N-Bi2O2CO3/CdSe量子点光催化氧化NO及原位红外光谱研究
刘旸, 于姗, 郑凯文, 陈维维, 董兴安, 董帆, 周莹
无机材料学报    2019, 34 (4): 425-432.   DOI: 10.15541/jim20180299
摘要969)   HTML19)    PDF(pc) (1477KB)(1166)    收藏

本实验成功制备了氮掺杂碳酸氧铋(N-Bi2O2CO3, N-BOC)/硒化镉量子点(CdSe QDs)复合光催化剂, 并将其运用于光催化降解室内空气污染物一氧化氮(NO)。X射线衍射、透射电子显微镜和光电子能谱测试结果表明N-BOC光催化剂在保持原有纳米片结构和形貌的基础上成功负载了CdSe QDs。光催化氧化NO实验结果显示CdSe QDs的引入可显著提高N-BOC的NO去除率, 并且二次毒副产物NO2生成率大幅度降低至1%, 表明复合光催化剂具有极强的毒副产物抑制特性。固体紫外漫反射吸收光谱和发光光谱测试表明CdSe QDs拓宽并提升了N-BOC的光响应范围和能力, 并有效抑制了光生电子-空穴的复合效率。通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术(DRIFTS)分析, 发现在N-BOC/CdSe QDs光催化氧化NO反应过程中没有NO2信号产生, 仅观测到NO3 -相关信号。机理分析表明超氧自由基(O2 -)和光生空穴(h +)是体系中可能存在的活性物种, 实现了对NO到NO3 -的彻底氧化。

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5. Bi2O2CO3/PPy界面氧空位构建及其可见光下NO氧化机理研究
伍凡, 赵梓俨, 黎邦鑫, 董帆, 周莹
无机材料学报    2020, 35 (5): 541-548.   DOI: 10.15541/jim20190281
摘要998)   HTML49)    PDF(pc) (1382KB)(849)    收藏

半导体光催化技术具有低能耗和环境友好等优点, 在众多氮氧化物去除技术中具有较大的发展潜力。本研究在室温下成功制备了碳酸氧铋(Bi2O2CO3, BOC)/聚吡咯(PPy)光催化剂, 并在可见光下对一氧化氮(NO)进行光催化氧化去除。可见光催化NO氧化性能测试结果表明, BOC复合PPy之后, 其NO去除率从9.4%提高到20.4%, 毒副产物NO2的生成率从2%降到接近零。这是因为在BOC和PPy界面氢键作用下, 在BOC和PPy界面形成了氧空位。光电流和交流阻抗测试表明氧空位的形成改善了BOC光生载流子分离和迁移过程, 从而提高其光催化活性。此外, BOC/PPy光催化氧化NO机理分析表明, 氧空位促进O2生成更多的•O2 -, 进而与•OH共同作用, 提高BOC的NO氧化反应活性和安全性。

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6. 碱化插层二维过渡金属碳化物的制备及其对铀酰离子的电化学检测
樊懋, 王琳, 裴承新, 石伟群
无机材料学报    2019, 34 (1): 85-90.   DOI: 10.15541/jim20180232
摘要1055)   HTML14)    PDF(pc) (1290KB)(1591)    收藏

二维过渡金属碳化物(MXenes)具有良好的电化学性能与辐照稳定性, 其在放射性核素电化学检测领域有潜在应用价值。本研究通过碱活化的方式处理碳化钛型MXene(Ti3C2Tx), 随后将钾插层的Ti3C2Tx(K-Ti3C2Tx)负载到玻碳电极(GCE)上得到K-Ti3C2Tx/GCE修饰电极。采用XRD、SEM、XPS等手段分别对Ti3C2Tx和K-Ti3C2Tx进行分析表征, 并进一步研究了K-Ti3C2Tx/GCE对痕量铀酰离子(UO22+)的电化学检测性能。循环伏安(CV)实验结果表明, 相比于GCE电极, K-Ti3C2Tx/GCE修饰电极对UO22+的电化学响应显著增强。进一步使用差分脉冲伏安法(DPV)扫描, 发现pH=4.0时, K-Ti3C2Tx/GCE修饰电极对UO22+在铀浓度0.5~10 mg/L范围内呈现良好的线性检测关系, 本方法的检测限为0.083 mg/L(S/N=3), 稳定性和重复性好。

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7. 碱化Ti3C2Tx MXene对Eu(III)高效去除与机理研究
宋环, 王琳, 王宏青, 石伟群
无机材料学报    2020, 35 (1): 65-72.   DOI: 10.15541/jim20190073
摘要828)   HTML19)    PDF(pc) (1144KB)(1237)    收藏

对无机二维过渡金属碳化物(MXene)进行碱化处理, 成功制备了碱化碳化钛(Na-Ti3C2Tx), 用于对Eu(III)的快速去除。采用固液比、溶液pH和离子强度、动力学、等温线、热力学等批次实验方法对Na-Ti3C2Tx去除Eu(III)的行为进行了系统研究。实验结果表明: 整个吸附过程受溶液pH和离子强度影响较大, 吸附过程在很短的时间(5 min)就达到了吸附平衡, 该过程更符合Langmuir吸附模型, 在298 K时最大吸附容量可达54.05 mg/g。热力学结果表明Na-Ti3C2Tx对Eu(III)的吸附为自发吸热反应过程。使用能量色散X射线光谱(EDS)、粉末XRD和扩展X射线吸收精细结构光谱学(EXAFS)对其吸附机理进行了分析, 结果表明酸性条件下主要的吸附机理是Eu 3+离子与MXene层间的Na +离子发生了离子交换, 吸附后的Eu(III)主要以外层配位络合物的形式存在, 而近中性条件下则出现了内配位络合作用。鉴于Na-Ti3C2Tx具有较低的合成成本与优异的吸附性能, 该材料有望应用于放射性废水中三价次锕系核素与镧系核素的快速高效清除。

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8. 三元水滑石负载的硫化纳米零价铁对铀的高效去除与机理研究
庞宏伟, 唐昊, 王佳琦, 王祥学, 于淑君
无机材料学报    2020, 35 (3): 381-389.   DOI: 10.15541/jim20190365
摘要680)   HTML22)    PDF(pc) (2079KB)(843)    收藏

纳米零价铁材料(NZVI)被广泛用于环境中放射性核素U(VI)的去除, 但是单纯的NZVI存在稳定性差、去除效果差等不足。本研究结合表面钝化技术与负载技术制备得到Ca-Mg-Al水滑石负载的硫化纳米零价铁材料(CMAL-SNZVI), 并将其用于U(VI)的高效去除。结合宏观试验与光谱分析表征得到的结果表明, CMAL-SNZVI材料具有出色的理化性质与较高的活性, 对水溶液中U(VI)的去除具有优良的效果, 在2 h内可以达到反应平衡, 且最大吸附量可达175.7 mg·g -1。CMAL-SNZVI对U(VI)的去除主要是由吸附过程与氧化还原反应相结合的方式: 吸附过程中U(VI)与材料中的CMAL基底、SNZVI的表层通过内层表面络合作用结合; 还原过程中材料的NZVI内核将U(VI)还原成低毒难溶的U(IV)后去除。CMAL-SNZVI可为NZVI材料的改性方法提供新的研究方向, 同时, CMAL-SNZVI在污染物去除方面表现优异, 可以作为出色的环境修复材料。

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9. 无机环境材料及其对环境污染物的去除
石伟群, 王祥科
无机材料学报    2020, 35 (3): 257-259.   DOI: 10.15541/jim20190900
摘要993)   HTML65)    PDF(pc) (252KB)(1118)    收藏

随着人类现代化进程的加快和社会经济的飞速发展, 传统能源消耗不断加快, 气候变化问题日益凸显。现代工业特别是化学工业的发展在给人们带来便利的同时, 也给与人类生活息息相关的生态环境带来了前所未有的改变, 导致环境问题成为当今世界面临的巨大挑战。为了更好地应对挑战, 保护我们赖以生存的家园, 广大科研工作者不断寻求和探索绿色环保并能高效利用的新材料与新技术, 着力解决日益严峻的环境污染问题。在这种形势下, 新型环境材料与技术受到了广泛重视并得到迅猛发展。

环境材料, 顾名思义, 是针对环境问题而设计发展的材料。环境问题的核心是环境污染, 当前人们密切关注的环境污染物包括气体污染物、持久性有机污染物和重金属污染物等。近年来随着核工业的崛起和发展, 放射性污染物也日益受到重视。通过不同手段对环境中的这些污染物进行分离去除是环境污染治理的主要方法。在过去几十年间, 研究人员不断开发出去除特定污染物的新材料。这些材料种类繁多, 结构多样, 性能各异。研究较多的包括传统的分子筛[1], 矿物材料[2], 以石墨烯、碳纳米管为代表的碳材料[3], 树脂等高分子材料[4], 以及近年来颇受学者重视的金属有机框架材料(MOFs)[5]和共价有机框架材料(COFs)等[6]。在这些材料当中, 无机材料以其稳定性好、廉价易得和对环境友好等特点, 在环境污染物的去除分离领域具有广阔的应用前景, 尤其是无机纳米多孔材料近年来备受青睐。纳米尺寸使得材料不仅具有量子尺寸效应, 而且比其它普通材料具有更大的比表面和较多的表面原子, 表现出吸附能力强、在水中分散性好等不同于一般材料的独特性质。多孔性在大幅度提高材料的比表面积、增加材料与污染物接触面的同时, 还可加快污染物在材料内部的扩散和传输, 使得这类材料在吸附应用中更具潜力和优势。金属纳米材料、金属氧化物纳米材料、矿物材料等都是无机纳米材料家族的典型代表。

从已有文献来看, 提高污染物去除的效率和选择性一直是无机环境材料领域的研究热点和努力方向。与有机材料相比, 无机材料虽然具有更高的稳定性, 但是通常对污染物去除效率偏低和选择性不佳, 这主要是因为无机材料表面缺少活性功能基团。为了克服这一缺点, 常规做法是对无机材料进行功能化修饰。将对目标污染物具有强结合能力的功能基团通过物理或化学手段修饰在材料表面[7], 以提高其对污染物的去除能力。在提高选择性方面, 除了在材料表面修饰特异性识别基团[8]外, 调节材料的孔道结构, 利用尺寸效应物理筛分污染物[9]也是常用和有效方法。或者通过分子印迹、复合等手段将尺寸效应、键合作用以及静电作用等有机结合起来以提高对目标污染物的选择性[10]。此外, 除了改善分离效率和选择性, 发展在高酸、高碱、高温等苛刻条件下应用的无机环境材料近年来也逐渐成为研究热点[11]

总而言之, 经过几十年的发展, 无机环境材料研究已经取得了显著进展, 但为了更好地解决日益严峻的环境问题, 仍然需要广大材料研究者们攻坚克难, 不懈努力。

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