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无机材料学报

无机材料学报, 2019, 34(8): 827-833 DOI: 10.15541/jim20180523

研究论文

低负载量Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂用于低温催化氧化VOCs

李思汉, 张超, 吴辰亮, 张荷丰, 严新焕,

浙江工业大学 化学工程学院, 绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地, 杭州 310014

Pd/CeO2/γ-Al2O3 Catalyst with Low Loading for Catalytic Oxidation of VOCs

LI Si-Han, ZHANG Chao, WU Chen-Liang, ZHANG He-Feng, YAN Xin-Huan,

State Key Laboratory Breeding Base of Green Chemistry-Synthesis Technology, College of Chemical Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China

通讯作者: 严新焕, 教授. E-mail:xhyan@zjut.edu.cn

收稿日期: 2018-11-8   修回日期: 2019-01-7   网络出版日期: 2019-08-20

基金资助: 国家重点研发计划(2017YFC0210900)
浙江省科技计划项目(2016C31104)

Received: 2018-11-8   Revised: 2019-01-7   Online: 2019-08-20

摘要

采用直接吸附法制备了Pd负载量为0.03% (质量分数)的Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂, 并用于评价VOCs的催化氧化性能。通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂的结构和表面性能进行了表征。结果表明, 在VOCs体积分数为0.1%, 空速(GHSV)为18000 mL/(g·h)条件下, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯实现98%转化率的温度分别为205、220和275 ℃, 比Pd/γ-Al2O3分别降低了15、15和20 ℃, 而且即使在较高的气体空速下, Pd/CeO2/ γ-Al2O3催化剂仍能展现出优异的催化氧化性能, 且具有很好的稳定性和选择性。氧化铈的加入对材料的物理化学性质和催化活性有一定的影响, 其中Pd/CeO2/γ-Al2O3含有Ce 3+和高含量的PdO, 活性物种主要以PdO形式均匀地分散在载体γ-Al2O3表面。另外, PdO与非化学计量的CeO2之间的金属-载体相互作用增强了Pd/CeO2/γ-Al2O3催化氧化性能。

关键词： Pd/CeO2/γ-Al2O3; 铈; 甲苯; 挥发性有机物; 催化氧化

Abstract

The Pd/γ-Al2O3 and Pd/CeO2/γ-Al2O3 catalysts with 0.03wt% Pd loading were successfully synthesized via simple direct-adsorption method, and evaluated for the oxidation of volatile organic compounds (VOCs). The morphology, structure, and surface properties of the synthesized samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), N2 adsorption-desorption (BET method), transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), temperature-programmed reduction of H2 (H2-TPR). The temperatures for conversion of 98% toluene, acetone and ethyl acetate over the Pd/CeO2/γ-Al2O3 catalyst were 205, 220 and 275 ℃ under the conditions of VOCs volume fraction at 0.1% and gas hourly space velocity (GHSV) at 18000 mL/(g·h), respectively, which were 15, 15 and 20 ℃ lower than that of Pd/γ-Al2O3 catalyst. The Pd/CeO2/γ-Al2O3 exhibited outstanding catalytic activity, stability and selectivity even at high gas hourly space velocity. The results indicated the addition of ceria to alumina influenced the physico- chemical properties of the materials and their catalytic activities. It also revealed that Pd/CeO2/γ-Al2O3 possessed Ce 3+and high content of PdO, and the main active PdO species were well-dispersed on the surface of the γ-Al2O3 support. In addition, the strong metal-support interaction between PdO and non-stoichiometric cerium oxides enhanced catalytic performance of the Pd/CeO2/γ-Al2O3 for oxidation of VOCs.

Keywords： Pd/CeO2/γ-Al2O3; cerium; toluene; Volatile organic compounds (VOCs); catalytic oxidation

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本文引用格式

李思汉, 张超, 吴辰亮, 张荷丰, 严新焕. 低负载量Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂用于低温催化氧化VOCs. 无机材料学报, 2019, 34(8): 827-833 DOI:10.15541/jim20180523

LI Si-Han, ZHANG Chao, WU Chen-Liang, ZHANG He-Feng, YAN Xin-Huan. Pd/CeO2/γ-Al2O3 Catalyst with Low Loading for Catalytic Oxidation of VOCs. Journal of Inorganic Materials, 2019, 34(8): 827-833 DOI:10.15541/jim20180523

挥发性有机化合物(VOCs)是环境污染的主要组成部分, 主要包括工业源、交通源、生活源和农业源等四大类, 并且它还是可吸入颗粒物(PM)、臭氧和光化学烟雾形成的前驱体, 其毒性、致突变性和致畸性, 对环境和人类健康构成了极大的威胁[1,2], 因此如何去除VOCs已经成为人们研究的重点和热点。目前治理VOCs的技术[3]主要有吸附法、吸收法、生物降解法、脉冲电晕法、膜分离法、催化氧化法等, 其中催化氧化去除VOCs是最有效、最常用的方法之一, 它是一种高效、廉价、绿色的化学降解工艺, 具有反应速度快, 操作温度低, 适用范围广和无二次污染等优点。

目前用于去除VOCs的催化剂主要分为两类: 贵金属催化剂[4,5]和金属氧化物催化剂[6,7]。与金属氧化物催化剂相比, 贵金属催化剂通常表现出更优异的催化活性、选择性和稳定性, 尤其是钯基催化剂, 它在VOCs催化氧化领域具有较高的催化活性、抗烧结性能和成本相对较低等优点, 从而引起了广泛关注[8]。一般来说, 制备方法是影响催化剂催化活性的重要因素之一, 常用的制备方法有浸渍法[9,10]和沉积-沉淀法[11,12]等, 但这些传统方法制备的Pd纳米粒子容易发生团聚, 分散不均; 颗粒的大小、形状和分布难以控制, 得到的催化剂活性、稳定性和选择性均较差, 因此需开发出简单和绿色的制备方法。文献[13]首先制备金属纳米颗粒, 然后通过直接吸附法将其吸附在载体上制备负载型催化剂, 与传统方法相比, 该方法可以有效地控制金属颗粒的粒径和晶体结构, 而且可以减少载体对催化性能的影响, 调节活性组分在载体上的分散度[14]。

众所周知, 二氧化铈具有优异的氧化还原性能和储氧能力[15], 这有助于提高氧化铈的催化性能。事实上, 氧化铈的氧化还原特性会促使氧空位的产生, 从而使其具有较高的储氧能力, 有助于提高载体的耐热性、负载贵金属的分散性并减少催化剂表面结焦。另外, 氧化铈具有储存和释放氧的能力, 可以提供晶格氧, 防止贵金属的烧结。在另一种金属氧化物(如Al2O3)中加入铈可以提高金属氧化物的催化活性[16]。Ramírez-lópez等[17]认为Pd/CeO2-Al2O3催化剂中的氧化铈有利于形成金属钯颗粒, 这是甲烷活化所必需的。Hosseini等[18]发现氧化铈提高了Pd/Al2O3-斜发沸石-CeO2催化剂在甲苯氧化中的稳定性和催化活性。上述研究结果表明, 加入CeO2对材料的物理化学性质有一定的影响, 同时提高了材料的催化活性。

在前期研究的基础上[19], 本工作采用直接吸附法将Pd纳米颗粒负载于Al2O3和CeO2/γ-Al2O3载体上, 成功制备了低负载量的Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ- Al2O3组合型催化剂, 并将其用于催化氧化甲苯, 研究了Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂各种物理特性和对VOCs的催化氧化性能, 并探究引入Ce对Pd催化剂的影响。

1 实验方法

1.1 催化剂的制备

1.1.1 金属前驱体Pd2(dba)3的制备

根据文献[20]合成了有机金属前驱体Pd2(dba)3: 将9.8 mmol (2.3 g)二亚苄基丙酮(dba), 23.8 mmol (1.95 g) CH3COONa和75 mL无水甲醇分别加入到100 mL圆底烧瓶中, 50 ℃搅拌溶解, 随后将2.96 mmol (0.53 g)PdCl2加入到上述溶液中, 40 ℃搅拌反应4 h, 冷却至0 ℃, 得到紫色沉淀, 抽滤, 用15 mL去离子水洗2次后, 用10 mL丙酮水洗3次, 干燥, 即得到深紫色的Pd2(dba)3。

1.1.2 Pd/γ-Al2O3催化剂的制备

将0.47 mmol (0.43 g, 其中含Pd 0.10 g)的Pd2(dba)3溶解于100 mL碳酸丙二醇酯(PC)中, 放入250 mL电动磁力搅拌釜中, 充入氢气至4 MPa后于40 ℃下搅拌反应3 h, 即获得质量浓度为1.0 g/L的Pd纳米溶液。将1 g γ-Al2O3载体加入到一定量的上述溶液中, 搅拌浸渍24 h, 过滤干燥后, 在450 ℃下煅烧2 h, 即得负载量为0.03%(质量分数, 下同)的Pd/γ-Al2O3催化剂。

1.1.3 Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂的制备

通过两步法制备具有0.03wt%的Pd负载量和2wt%的Ce负载量Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂: 首先采用湿法浸渍制备CeO2/γ-Al2O3, 将0.062 g Ce(NO3)3·6H2O充分溶解在去离子水中后向溶液中加入γ-Al2O3, 吸附完全后将样品在60 ℃下干燥, 再在450 ℃下煅烧3 h; 然后采用与制备Pd/γ-Al2O3相同的步骤将Pd纳米颗粒沉积在CeO2/γ-Al2O3上, 得到Pd/CeO2/γ- Al2O3催化剂。

1.2 催化剂的表征

采用工作电压为60 kV的JEOL JEM-1200EX透射电子显微镜观察纳米颗粒的大小和分布。采用Rigaku D/Max-2500/PC型的X射线衍射仪测试催化剂的晶体结构, 使用Cu Kα衍射线, 工作电压为40 kV, 电流为100 mA, 扫描范围为20°~80°。采用日本岛津Kratos AXIS Ultra DLD型X射线光电子能谱仪测试催化剂表面的元素成分、价态和相对含量。采用Autochem 3010E型化学吸附仪检测催化剂的还原性能。在Micromeritics ASAP 2010型物理吸附仪上测催化剂的比表面积和孔结构等参数。

1.3 催化剂的评价

在常规固定床反应器中对催化剂的反应活性进行评价, 取用0.5 g催化剂置于反应管的中部, 采用0 ℃鼓泡法将甲苯饱和蒸汽引入反应管, 通过调节质量流量计, 控制空气流速(Gas Hourly Space Velocity, GHSV)在18000~54000 mL/(g·h), 调节流量计使甲苯浓度控制在0.1%(体积分数)。采用火焰离子化检测器(FID)和热导检测器(TCD)的气相色谱(Fuli, GC 9790)仪对尾气中的甲苯和二氧化碳产物的浓度进行在线测量, 测定不同温度下VOCs的转化率和CO2的选择性, 并将VOCs实现98%转化率时的温度记为T98。

2 结果与讨论

2.1 催化性能

在甲苯体积分数为0.1%, 空速为18000 mL/(g·h)条件下, Pd/γ-Al2O3, Pd/CeO2/γ-Al2O3和CeO2/γ-Al2O3催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯的转化率随温度的变化关系如图1。Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯、丙酮和乙酸乙酯的活性高于Pd/γ-Al2O3和CeO2/γ-Al2O3, 其中Pd/CeO2/γ-Al2O3催化氧化甲苯、丙酮和乙酸乙酯的T98分别为205、220和275 ℃, 比Pd/γ-Al2O3 (220、235和295 ℃)的T98分别降低了15、15和20 ℃, 比CeO2/γ-Al2O3 (265、285和360 ℃) 的T98分别降低60、65和90 ℃。结果表明, 加入Ce改性之后, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂比Pd/γ-Al2O3具有更高的催化活性。此外, 催化剂催化氧化三种VOCs的活性顺序为: 甲苯>丙酮>乙酸乙酯, 表明PdO物种在甲苯的催化氧化中起到了关键作用[21]。对比三种催化剂的催化效果也表明PdO和CeO2之间存在强烈的协同作用, 而不仅仅是PdO和CeO2的单独作用。

图1

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图1   Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂催化氧化(a)甲苯, (b)丙酮和(c)乙酸乙酯

Fig. 1   Catalytic oxidation of VOCs(a) toluene, (b) acetone, (c) ethyl acetate over Pd/γ-Al2O3 and Pd/CeO2/γ-Al2O3


为了研究空速对Pd/CeO2/γ-Al2O3上催化氧化甲苯的影响, 在各种空速下对甲苯进行了催化氧化实验, 结果如图2所示, 空速增大对Pd/CeO2/γ-Al2O3的催化活性产生了负影响, 甲苯和催化剂接触的时间缩短, 使其不能充分氧化, 从而降低了催化活性。当GHSV为18000 mL/(g·h)时, Pd/CeO2/γ-Al2O3的T98值为205 ℃, 而在GHSV为36000和54000 mL/(g·h)时, T98值为220和235 ℃, 表明Pd/CeO2/γ-Al2O3在较宽的空速范围内具有较高的催化活性。

图2

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图2   不同空速下Pd/CeO2/γ-Al2O3催化氧化甲苯的研究

Fig. 2   Catalytic oxidation of toluene over Pd/CeO2/γ-Al2O3 at various GHSVs


为了进一步研究Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂的稳定性和CO2选择性, 在205 ℃, 空速为18000 mL/(g·h), 甲苯体积分数为0.1%的条件下进行了活性稳定性试验, 结果如图3所示。在反应过程中, 仅检测到CO2和H2O, 并未检测到CO或小的有机分子。在0~50 h内, Pd/CeO2/γ-Al2O3对CO2的选择性为100%, 甲苯转化率在98%以上, 表明Pd/CeO2/γ-Al2O3具有较高的催化活性, 稳定性和选择性。

图3

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图3   Pd/CeO2/γ-Al2O3对甲苯氧化的稳定性和对CO2选择性试验

Fig. 3   Stability tests for toluene oxidation with time-on- stream over Pd/CeO2/γ-Al2O3


水存在于大多数化学反应中, 本实验研究了水蒸气对催化剂的影响, 结果如图4所示。当加入5.0vol%的水蒸气时, 甲苯转化率瞬间降低, 这表明水分子对催化反应产生负影响。当水蒸气被切断时, 甲苯的转化率恢复到其原始水平, 表明催化剂活性的降低可能是由于催化剂表面上的H2O和氧气存在竞争吸附[22]。根据文献[23,24], 水分子可以通过准平衡吸附-解吸步骤阻断活性Pd或PdO位置。当通入H2O时, 水蒸气会与活性氧反应形成高浓度的OH*并分散在催化剂表面, 然后与不饱和的Pd和PdO位点反应形成无活性的Pd-氢氧化物, 降低催化剂的活性。当切断水的供应时, Pd-氢氧化物化合物又分解成活性Pd和PdO位点, 从而恢复催化剂的催化活性。

图4

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图4   水蒸气对Pd/ Al2O3 和Pd/Ce2O/Al2O3两种催化剂的催化活性的影响

Fig. 4   Effect of water vapor on toluene conversion over the Pd/Al2O3 and Pd/Ce2O/Al2O3 catalyst under the conditions of toluene concentration = 1×10-3, water vapor concentration = 5.0vol% and GHSV = 18000 mL/(g·h)


2.2 催化剂的物理结构参数

表1为Al2O3、Pd/Al2O3和Pd/CeO2/Al2O3三种样品的物理结构参数。与γ-Al2O3相比, Pd/γ-Al2O3的比表面积略有下降, 但孔体积变化不大。引入Ce后, Pd/CeO2/γ-Al2O3的孔结构参数进一步降低, 这可能是由于在γ-Al2O3表面形成的部分CeO2堵塞其孔道所致[25], 但Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂仍表现出优异的催化性能, 这可能是在Pd/CeO2/γ-Al2O3制备过程中, 碳酸丙二醇酯(PC)作为分散剂和稳定剂[26]使纳米粒子高度分散于载体表面, 另外Pd(PdO)和CeO2之间可能存在较强的协同作用, 从而增强了催化剂的活性。

表1   为Al2O3、Pd/Al2O3和Pd/CeO2/Al2O3三种样品的物理结构参数

Table 1  Physical structure parameters of Al2O3, Pd/Al2O3 and Pd/CeO2/Al2O3

SampleSurface area
/(m2·g-1)		Pore size/nmPore volume
/(cm3·g-1)
γ-Al2O33575.130.53
Pd/γ-Al2O33455.070.52
Pd/CeO2/γ-Al2O33395.020.49

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图5显示了γ-Al2O3、Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ- Al2O3的XRD图谱。Pd/γ-Al2O3只在2θ=37.7°、45.9°和66.9°(PDF 79-1558)出现γ-Al2O3的特征衍射峰; 加入Ce改性后得到的Pd/CeO2/γ-Al2O3的γ-Al2O3的特征衍射峰强度明显减弱, 而在2θ= 28.5°、33.1°、47.5°、56.3°、59.1°和69.4°(PDF 89-8436)出现很强的CeO2的特征衍射峰, 表明引入Ce削弱了γ-Al2O3 的衍射峰, 这可能是因为氧化铈破坏了γ-Al2O3的结构[15]。PdO在2θ=33.5°、33.8°, 54.7°(PDF 41-1107)衍射峰和Pd在2θ=40.2°、46.8°、68.3°(PDF 87-0639)衍射峰在Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3两种催化剂中均未被检测到, 说明纳米粒子均匀地分散在载体上或者Pd的负载量低于XRD的检测下限使XRD无法检测到[27]。

图5

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图5   (a)γ-Al2O3, (b)Pd/γ-Al2O3, (c)Pd/CeO2/γ-Al2O3样品的XRD图谱

Fig. 5   XRD patterns of (a) γ-Al2O3, (b) Pd/γ-Al2O3 and (c) Pd/CeO2/γ-Al2O3


图6显示了Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3的TEM照片及其Pd纳米粒子的粒径分布。由图6可知分散在Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3上的Pd纳米粒子平均粒径约为5和6 nm, 结果表明在Pd/γ- Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3制备过程中, 溶剂PC使纳米粒子高度分散于γ-Al2O3和CeO2/γ-Al2O3表面, 并抑制纳米粒子的聚集。与Pd/γ-Al2O3相比, Pd/CeO2/γ- Al2O3中PdO纳米粒子的平均粒径增大, 表明引入Ce后, PdO纳米粒子和非化学计量的CeO2之间发生了强相互作用[28], 从而提高了Pd/CeO2/γ-Al2O的催化性能。

图6

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图6   (a)Pd/γ-Al2O3和(b)Pd/CeO2/γ-Al2O3的TEM照片及其Pd纳米粒子的粒径分布图

Fig. 6   TEM images and Pd NPs size distribution of (a) Pd/γ-Al2O3 and (b) Pd/CeO2/γ-Al2O3


图7显示Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3在Pd 3d上的XPS谱图以及Pd/CeO2/γ-Al2O3的Ce 3d XPS谱图。对于Pd/γ-Al2O3催化剂, Pd 3d5/2轨道在结合能为335.4和336.2 eV处, 可分出两个峰, 分别归属于Pd0和PdO; 同样, Pd 3d3/2轨道在结合能为340.7和341.5 eV处, 可分出两个峰, 分别归属于Pd0和PdO[29,30]。对于Pd/CeO2/γ-Al2O3, Pd 3d5/2和Pd 3d3/2轨道仅在336.2和341.5 eV拟合出PdO峰, 未拟合出Pd的峰。根据文献[31,32], Ce 3d5/2和3d3/2可分出8个峰, 分别用字母u和v表示, 其中u‴ (916.7 eV), u″(907.5 eV), u (901 eV)和v‴(898.4 eV), v″(888.2 eV), v(882.5 eV)归属于Ce4+; u(903.4 eV)和v(885.5 eV)归属于Ce3+。分峰后Pd/γ-Al2O3、Pd/CeO2/γ-Al2O3表面Pd0和PdO的相对含量以及Pd/CeO2/γ-Al2O3中Ce3+和Ce4+的相对含量见表2。由表2可以看出, Pd/γ-Al2O3表面的PdO占Pd物种总含量的65.8%, 而Pd/CeO2/γ-Al2O3表面PdO含为100%。结果表明, 加入Ce提高了Pd/CeO2/γ-Al2O3表面PdO活性物种的含量[33]; 另一方面, 虽然Pd/CeO2/γ-Al2O3表面的Ce3+的相对含量比Ce4+低, 但是Pd/CeO2/γ-Al2O3表面仍然存在Ce3+, 表明Pd/CeO2/γ-Al2O3表面存在更多的氧空穴, 有利于氧气的吸附和活化形成晶格氧, 具有更高的氧迁移能力[34], 这是Pd/CeO2/γ-Al2O3具有高催化活性的重要因素。

图7

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图7   Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3中(a)Pd 3d和(b)Ce 3d图谱

Fig. 7   XPS spectra of (a) Pd 3d and (b) Ce 3d for Pd/γ-Al2O3 and Pd/CeO2/γ-Al2O3


表2   Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3的XPS表征结果

Table 2  XPS results of Pd/γ-Al2O3 and Pd/CeO2/γ-Al2O3

CatalystRelative content/wt%
PdPdOCe3+Ce4+
Pd/γ-Al2O334.265.8——
Pd/CeO2/γ-Al2O3010014.585.5

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图8显示了Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3的H2-TPR曲线, 从图中可看出, Pd/γ-Al2O3催化剂在110和300 ℃附近出现两个耗氢峰, 110 ℃的还原峰归属于催化剂表面的PdO颗粒的还原, 300 ℃的还原峰是还原与γ-Al2O3载体存在强相互作用的PdO颗粒所致[35,36]。Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂在60 ℃附近出现一个强而尖锐的耗氢峰, 这是还原催化剂表面的PdO颗粒所致[35], 350 ℃附近出现的耗氢峰是还原催化剂表面的非化学计量的CeO2所致[17, 37]。加入Ce改性后, Pd/CeO2/γ-Al2O3表面的PdO的还原温度明显降低, 表明非化学计量的CeO2与PdO之间存在强相互作用, Pd/CeO2/γ-Al2O3具有更强的还原能力, 因此催化氧化VOCs具有更高的活性。

图8

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图8   (a)Pd/γ-Al2O3和(b)Pd/CeO2/γ-Al2O3的H2-TPR图谱

Fig. 8   H2-TPR profiles of (a) Pd/γ-Al2O3 and (b) Pd/CeO2/γ- Al2O3


3 结论

用直接吸附法制备了低负载量的Pd/-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂。与Pd/γ-Al2O3催化剂相比, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂保持了较高的比表面积、较小的Pd纳米粒子和高分散度。加入Ce改性后, 提高了PdO的含量, 高含量的PdO是Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂催化氧化VOCs具有高活性的重要因素; Ce3+能够提供更多的氧空穴, 促进Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂表面活性氧的形成; 同时在非化学计量的CeO2与PdO之间存在强相互作用, 使Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂具有更强的低温还原能力。在VOCs体积分数为0.1%、空速为18000 mL/(g·h)条件下, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯、丙酮和乙酸乙酯的T98分别为205、220和275 ℃。经50 h连续反应测试, 甲苯的转化率始终保持在98%以上, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂具有良好的催化活性和稳定性, 对于改性的Pd基催化剂用于催化氧化VOCs具有一定的参考价值。

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