当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻。利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径。目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] 。因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点。2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视。但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等。研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能。
近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] 。Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍。Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性。
石墨烯是一种碳原子以sp2 杂化形成的蜂窝状的二维材料[18 ] , 具有较高的比表面积和优异的电子迁移率, 被广泛应用于催化、能源电子和生物医药等领域[19 ] 。然而, 由于石墨烯难于在水中分散, 限制了与其它材料复合。氧化石墨烯(GO)作为一种石墨烯的重要衍生物, 分子结构中含有大量的羟基和羧基等官能团, 有良好的亲水性, 易于在水、乙醇等溶剂中分散形成稳定的悬浮液[20 ] , 从而改善与其他材料的复合能力。Yu等[21 ] 用GO改性多孔g-C3 N4 , 显著提高了g-C3 N4 的可见光光催化性能, 其光催化降解亚甲基蓝的速率是g-C3 N4 的6倍。
采用GO/MoS2 纳米片混合物作为双重助催化剂提高催化剂的催化活性, 例如TiO2 [22 ] 和Fe2 O3 [23 ] 等, 也取得了许多有价值的研究成果。Hu等[24 ] 通过超声混合法制得g-C3 N4 /MoS2 /GO复合催化剂, 在可见光下光催化降解的能力比单纯的g-C3 N4 /MoS2 和g-C3 N4 /GO有较大幅度的提高, 但他们采用的超声方法很难大规模应用。本工作采用一种简易的机械球磨工艺成功制备了g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂, 并对制备得到的g-C3 N4 /MoS2 纳米片/ GO三元复合光催化剂的结构和形貌进行表征。以罗丹明B(RhB)为模拟有机污染物, 在可见光照射下研究三元复合催化剂的光催化特性, 考察了MoS2 纳米片/GO的协同作用对g-C3 N4 催化特性的影响。
1 实验方法
1.1 主要试剂
二硫化钼三聚氰胺、N -甲基吡咯烷酮(NMP)、无水乙醇、RhB购于国药集团化学试剂有限公司, 均为分析纯。水为去离子水。氧化石墨烯购于常州第六元素有限责任公司。
1.2 样品的制备
类石墨烯结构MoS2 纳米片的制备: 称取0.25 g MoS2 , 加入到装有适量氧化锆珠子的球磨瓶中, 再加入100 mL NMP, 在罐磨球磨机上球磨24 h, 然后将混合溶液取出, 超声8 h后, 离心30 min取上层清液, 得到溶质含量约为4 mg/mL的MoS2 纳米片溶液。
g-C3 N4 的制备: 称取15.0 g三聚氰胺放入坩埚中, 550℃煅烧4 h, 得到块状g-C3 N4 , 然后在玛瑙研钵中研磨30 min, 制得g-C3 N4 粉末。
g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的制备: 称取2 mg氧化石墨放入烧杯中, 分别加入20 mL去离子水和10 mL无水乙醇, 超声2 h, 制得GO溶液。再量取2.0 mL制备的MoS2 纳米片溶液, 称取3.0 g氮化碳粉末, 一同放入球磨罐中, 加入适量玛瑙研磨球(球料比为1 : 10), 用行星式球磨机球磨4 h。过滤、洗涤后, 100℃干燥5 h, 制得g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂, 记为g-C3 N4 /MoS2 /GO, 其中MoS2 纳米片和GO占g-C3 N4 的0.3wt%。作为比较, 采用同样的方法制备MoS2 纳米片含量为0.3wt% g-C3 N4 的0.3% g-C3 N4 /MoS2 和GO含量为0.3wt% g-C3 N4 的0.3% g-C3 N4 /GO的样品, 分别记为g-C3 N4 /MoS2 和g-C3 N4 /GO。
1.3 光催化性能测试
以300 W氙灯为可见光光源, 且在光源下放置滤光片滤去紫外光。以RhB为降解物评价催化剂的光催化活性。20 mg催化剂加入到100 mL初始浓度为10 mg/L RhB水溶液中, 光催化反应前先避光磁力搅拌30 min, 以建立吸附-脱附平衡。磁力搅拌下将溶液置于光源下进行光催化反应, 每隔30 min取样1次, 离心30 min后取上层清液, 用可见分光光度计(721G)在554 nm波长下测试吸光度(A )变化。根据降解率公式计算出样品对RhB溶液的降解率。降解率的计算公式为:
降解率=(C 0 -Ct )/C 0 × 100% = (A 0 -At )/A 0 × 100% (1)
式中: C 0 为RhB溶液初始浓度, Ct 为反应过程中某时刻RhB溶液的浓度;A 0 和At 分别为RhB溶液浓度为C 0 和Ct 对应的吸光度值。
1.4 样品表征
采用荷兰飞利浦公司的X射线衍射仪(Philips x’Pert MPD)测定样品的XRD图谱, 以Cu靶Kα1作为辐射电源, 工作电压40 kV, 工作电流20 mA。采用透射电子显微电镜(FEI Tecnai F30 G2)研究样品的微观结构。采用荧光光谱仪(Fluorolog-3)测试样品在室温下的发射光谱(PL)。采用紫外-可见近红外光谱仪(UV-3600)测试样品的紫外可见漫反射光谱。采用总有机碳含量(TOC)分析仪(Elementar)测定RhB溶液的总有机碳含量。
2 结果与讨论
2.1 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的物相分析
图1 为GO、MoS2 纳米片、g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的XRD图谱。在GO样品的XRD图谱中, 在2θ =11.5°和42.2°出现了氧化石墨(001)和(100)的特征衍射峰, 表明经过超声分散得到的氧化石墨烯在XRD测试中又重新堆积形成氧化石墨结构。通过球磨超声联合处理的MoS2 纳米片在2θ =14.3°、32.6°、33.4°、35.8°、39.4°、44.1°、58.2°处出现衍射峰, 这些衍射峰与六方相二硫化钼的标准卡片是一致的, 表明二硫化钼经过超声剥离后仍然保持良好的结晶度。这与文献[16, 22]采用化学合成方法制备二硫化钼纳米片有明显不同。g-C3 N4 、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO所有样品均在2θ =13.3°和27.5°位置上出现两个特征峰, 分别对应g-C3 N4 的(100)和(002)晶面, 与PDF标准卡片(JCPDS 87-1526)基本一致[25 ] 。其中, 2θ =13.3°处弱峰是由于g-C3 N4 层内的堆垛单元周期性排列所致, 而2θ =27.5°处强峰是由于芳香环的层间堆垛造成的。此外, 所有样品的峰型都未发生偏移, 说明MoS2 纳米片和GO的加入并没有改变g-C3 N4 的晶型和结构。另外, 也没有发现MoS2 和GO的特征峰, 这主要是由于两种助催化剂的含量较少所致。
图1 GO、MoS2 纳米片、g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的XRD图谱
Fig. 1 XRD patterns of GO, MoS2 nanosheets, g-C3 N4 , g-C3 N4 /GO, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/ GO photocatalyst
2.2 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的形貌分析
图2 为g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的的TEM照片, 从图2 (a)中可以看出, g-C3 N4 、MoS2 纳米片、GO形成了紧密的复合结构。图2 (b)为图2 (a)局部放大的HRTEM照片, 从中可以看出, 复合催化剂中的MoS2 纳米片是由4层单原子层组成, 层间距为0.62 nm, 与六方相二硫化钼的(002)面间距相一致;g-C3 N4 呈现透明的薄片状, 说明在机械球磨过程中, 层状g-C3 N4 在一定程度上被剥离, 与MoS2 纳米片堆叠在一起形成复合结构。氧化石墨烯作为复合催化剂的支撑载体均匀分散在复合催化剂的体系中。这种紧密结合的复合结构中, GO具有的高比表面积在光催化反应中可以更多地将污染物分子吸附在催化剂的表面, 同时g-C3 N4 与MoS2 纳米片形成异质结构, 有助于光生电子与空穴的分离, 从而提高光催化活性。
图2 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的透射电镜照片(a)和高分辨电镜照片(b)
Fig. 2 TEM (a) and HRTEM (b) images of g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/GO ternary composite photocatalyst
2.3 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的UV-Vis吸收光谱和PL谱分析
图3 分别是g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)谱, 从图中可以看出, g-C3 N4 从紫外到可见区域出现明显的吸收, 其带边吸收为471 nm, 这与g-C3 N4 的禁带宽度较小是一致的。向氮化碳材料中单独加入二硫化钼纳米片和氧化石墨烯后, 形成的复合催化剂的紫外可见吸收漫反射光谱并没有明显的变化, 带边吸收仍然保持在471 nm左右, 同时在可见光区域的吸收略有提高。随着二硫化钼纳米片和氧化石墨烯的共同加入, g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的吸收增强, 且带边吸收发生明显的红移, 切线法测得带边吸收为487 nm, 这表明二硫化钼纳米片和氧化石墨烯的共同引入可以降低g-C3 N4 的禁带宽度, 且在可见光区域的吸收有了较大的提升, 从而有利于三元复合催化剂光催化性能的提高。
图3 g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的UV-Vis吸收光谱图
Fig. 3 UV-Vis absorption spectra of g-C3 N4 , g-C3 N4 /GO, g- C3 N4 /MoS2 nanosheets, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/GO photocatalyst
光生电子-空穴对的分离效率极大地影响催化剂的性能。图4 是g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的荧光发射光谱图, 激发波长为270 nm。纯g-C3 N4 在450 nm附近出现明显的荧光发射峰, 表明g-C3 N4 中的电子-空穴对有较强的复合率。在g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂体系中, 在450 nm附近的荧光发射峰强度逐渐减小, 其中g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的荧光强度最小, 说明引入MoS2 /GO混合物比引入单一MoS2 或GO更有效地抑制了光生电子和空穴的复合, 极大提高了光生电子和空穴的分离效率, 从而提高g-C3 N4 在可见光下的光催化性能。
图4 g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的荧光发射光谱图
Fig. 4 PL spectra of g-C3 N4 , g-C3 N4 /GO, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/GO photocatalyst
2.4 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的光催化性能分析
图5 为g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂在可见光下对RhB的降解率曲线。纯g-C3 N4 在120 min内对RhB的降解率为68%, g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的降解率分别为76%、85%、96%。结果表明: 单独的氧化石墨烯或者二硫化钼纳米片与氮化碳形成复合结构后, 提升了氮化碳的光催化性能;当GO和MoS2 纳米片共同与g-C3 N4 形成三元复合结构后, g-C3 N4 的光催化性能进一步得到提升。
图5 g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂对RhB的光催化降解曲线
Fig. 5 Degradation curves of RhB by g-C3 N4 , g-C3 N4 /GO, g- C3 N4 /MoS2 nanosheets, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/GO photocatalyst
此外对于低浓度染料, 其动力学行为可以根据下列方程进行研究
$\ln \frac{C}{{{C}_{0}}}=kt$ (2)
其中C 是染料浓度, C 0 是光照前吸附平衡的染料浓度, t 是反应时间, k 是动力学常数。根据上述公式可以计算出g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的动力学常数, 得到的数据绘制成图6 。g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的动力学常数(0.03163 min-1 )是纯相g- C3 N4 (0.0093 min-1 )的3倍, 分别是g-C3 N4 /GO (0.01133 min-1 )复合催化剂、g-C3 N4 /MoS2 纳米片(0.01484 min-1 )复合催化剂的2.8倍和2.1倍。这表明g-C3 N4 / MoS2 纳米片/GO复合催化剂在可见光下的催化活性较g-C3 N4 有较大地提高, 并且MoS2 纳米片与GO的协同作用比单一MoS2 纳米片和GO能更有效地提高g-C3 N4 的光催化活性。
图6 g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂对RhB的动力学拟合线
Fig. 6 Kinetic plots of photocatalytic degradation of RhB by g-C3 N4 , g-C3 N4 /GO, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets, g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/GO photocatalyst
为了进一步考察RhB溶液降解过程的矿化程度, 对降解后溶液的总有机碳含量(TOC)进行测定。图7 是g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片和g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂在可见光照射120 min下对RhB溶液中TOC的去除率图, 从图中可以看出, 四种光催化剂对RhB溶液中的TOC的去除率分别为17%、24%、27%、42%。结果显示, g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂在光催化降解反应过程中对RhB具有更强的矿化能力。
图7 不同催化剂在可见光下照射120 min后对降解RhB溶液中TOC 的去除率
Fig. 7 TOC removal efficiencies of the degraded RhB solution over different samples under visible light irradiation for 120 min
2.5 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的光催化机理分析
根据以上对g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂的结构表征和光催化性能结果, 三元复合催化剂的光催化机理如图8 所示。g-C3 N4 的价带和导带的电势分别约为1.57 eV和-1.13 eV[26 ] 。MoS2 纳米片因量子尺寸效应的影响, MoS2 纳米片的禁带宽度从1.22 eV 增大到1.97 eV, 并且由间接带隙半导体变为直接带隙半导体, 其价带和导带的电势分别约为1.78 eV和-0.12 eV[27 ,28 ] 。由于能带排列和电势差的不同, g-C3 N4 导带上的光生电子可以转移到MoS2 纳米片的导带上, 同时由于g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构的空间电荷层之间形成的内部电场的作用, MoS2 纳米片价带上的光生空穴可以迁移到g-C3 N4 的价带上。这使得光生电子和空穴快速分离, 显著抑制了光生电子和空穴的复合。另外, GO拥有大比表面积的二维纳米结构, 可以从溶液中吸附更多的有机分子RhB, g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构紧密地附着在氧化石墨烯表面, 通过光催化反应产生的活性物种可以将吸附的RhB降解成CO2 、H2 O和其他无毒的小分子。
图8 g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂光催化机理示意图
Fig. 8 Schematic diagram of the photocatalytic degradation and charge transfer mechanism in the g-C3 N4 /MoS2 nanosheets/GO photocatalyst
3 结论
采用机械球磨法制备g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂。研究结果表明MoS2 纳米片和g-C3 N4 形成异质结结构, 均匀地分散在氧化石墨烯的表面上。在可见光照射下, g-C3 N4 /MoS2 纳米片/ GO三元复合催化剂在120 min内对RhB的降解率为96%, 其降解动力学常数分别是g-C3 N4 、g- C3 N4 /MoS2 、g-C3 N4 /GO复合催化剂的3、2.1和2.8倍。MoS2 纳米片/GO的协同作用, 有效提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB的光催化活性。g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂作为一种高活性的光催化剂在环境污染治理领域具有潜在的应用前景。
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1
2013
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light
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2009
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Enhanced catalytic activity of potassium-doped graphitic carbon nitride induced by lower valence position
1
2015
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Synthesis and photocatalytic performance of europium-doped graphitic carbon nitride
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2013
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Synthesis of Fe/g-C3 N4 composites with improved visible light photocatalytic activity
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2014
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Hydrogen production using zinc-doped carbon nitride catalyst irradiated with visible light
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2011
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Au-nanoparticle-loaded graphitic carbon nitride nanosheets: green photocatalytic synthesis and application toward the degradation of organic pollutants
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2013
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Photodegradation performance of methylene blue aqueous solution on Ag/g-C3 N4 catalyst
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2011
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Synthesis of Ti-doped graphitic carbon nitride with improved photocatalytic activity under visible light
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2015
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Solar-to-fuels conversion over In2 O3 /g-C3 N4 hybrid photocatalysts
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2014
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
One-step synthesis of sulfur- doped and nitrogen-deficient g-C3 N4 photocatalyst for enhanced hydrogen evolution under visible light
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2015
... 当今社会, 经济快速发展所带来的能源危机和环境污染问题日趋严峻.利用太阳能进行光催化制氢和降解污染物是一种应对能源危机和环境污染的理想途径.目前研究较多且活性较高的TiO2 和ZnO 等宽禁带半导体材料, 仅在紫外光下发生光催化反应, 但紫外线仅占太阳光的4%, 这严重限制了其实际应用[1 ] .因此研制具有可见光响应的新型催化剂已成为近年来光催化领域的研究热点.2009年, 王心晨等[2 ] 首次报道一种类石墨结构的层状材料石墨相氮化碳(g-C3 N4 ), 其禁带宽度为2.7 eV, 在可见光照射下表现出非常强的氧化能力和光催化分解有机物的能力, 受到研究人员的广泛重视.但是g-C3 N4 存在比表面积小和光生电子-空穴容易复合等缺点, 光催化效率大大降低, 因此, 研究人员尝试不同方法来提高g-C3 N4 的光催化活性, 例如元素掺杂[3 ,4 ,5 ,6 ] 、贵金属沉积[7 ,8 ] 和半导体复合[9 ,10 ,11 ] 等.研究结果表明, 对g-C3 N4 与其他半导体进行复合可以设计出性能更好的光催化剂, 这些引入的半导体与g-C3 N4 形成异质半导体复合结构, 大大改善光生电子空穴对的分离效率, 可以提高g-C3 N4 光催化剂的催化性能. ...
Chemical exfoliation of graphitic carbon nitride for efficient heterogeneous photocatalysis
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2013
... 近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] .Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
Identification of active edge sites for electrochemical H2 evolution from MoS2 nanocatalysts
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2007
... 近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] .Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
MoS2 quantum dot decorated g-C3 N4 composite photocatalyst with enhanced hydrogen evolution performance
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2016
... 近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] .Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
Dual synergetic effects in MoS2 /pyridine-modified g-C3 N4 composite for highly active and stable photocatalytic hydrogen evolution under visible light
1
2016
... 近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] .Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
Synthesis and characterization of composite visible light active photocatalysts MoS2 -C3 N4 with enhanced hydrogen evolution activity
2
2013
... 近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] .Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
... [16 ]通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
High Efficiency photocatalysis for pollutant degradation with MoS2 /C3 N4 heterostructures
2
2014
... 近年来, 类石墨烯结构MoS2 纳米片以其合适的禁带宽度, 大比表面积和高反应活性等特点被用来作为光催化反应的助催化剂[12 ,13 ,14 ,15 ,16 ,17 ] .Ge等[16 ] 通过简单的浸渍法制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 它在可见光下光催化析氢实验表明: g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂的产氢速率是g-C3 N4 的11.3倍.Li等[17 ] 采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
... [17 ]采用化学超声法成功制备出g-C3 N4 /MoS2 复合催化剂, 结果表明: MoS2 的加入显著提高了g-C3 N4 在可见光下对RhB和亚甲基蓝的催化活性. ...
Facile synthesis and characterization of graphene nanosheets
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2008
... 石墨烯是一种碳原子以sp2 杂化形成的蜂窝状的二维材料[18 ] , 具有较高的比表面积和优异的电子迁移率, 被广泛应用于催化、能源电子和生物医药等领域[19 ] .然而, 由于石墨烯难于在水中分散, 限制了与其它材料复合.氧化石墨烯(GO)作为一种石墨烯的重要衍生物, 分子结构中含有大量的羟基和羧基等官能团, 有良好的亲水性, 易于在水、乙醇等溶剂中分散形成稳定的悬浮液[20 ] , 从而改善与其他材料的复合能力.Yu等[21 ] 用GO改性多孔g-C3 N4 , 显著提高了g-C3 N4 的可见光光催化性能, 其光催化降解亚甲基蓝的速率是g-C3 N4 的6倍. ...
Incorporation of N-doped reduced graphene oxide into pyridine-copolymerized g-C3 N4 for greatly enhanced H2 photocatalytic evolution
1
2017
... 石墨烯是一种碳原子以sp2 杂化形成的蜂窝状的二维材料[18 ] , 具有较高的比表面积和优异的电子迁移率, 被广泛应用于催化、能源电子和生物医药等领域[19 ] .然而, 由于石墨烯难于在水中分散, 限制了与其它材料复合.氧化石墨烯(GO)作为一种石墨烯的重要衍生物, 分子结构中含有大量的羟基和羧基等官能团, 有良好的亲水性, 易于在水、乙醇等溶剂中分散形成稳定的悬浮液[20 ] , 从而改善与其他材料的复合能力.Yu等[21 ] 用GO改性多孔g-C3 N4 , 显著提高了g-C3 N4 的可见光光催化性能, 其光催化降解亚甲基蓝的速率是g-C3 N4 的6倍. ...
Sulfonated graphene for persistent aromatic pollutant management
1
2011
... 石墨烯是一种碳原子以sp2 杂化形成的蜂窝状的二维材料[18 ] , 具有较高的比表面积和优异的电子迁移率, 被广泛应用于催化、能源电子和生物医药等领域[19 ] .然而, 由于石墨烯难于在水中分散, 限制了与其它材料复合.氧化石墨烯(GO)作为一种石墨烯的重要衍生物, 分子结构中含有大量的羟基和羧基等官能团, 有良好的亲水性, 易于在水、乙醇等溶剂中分散形成稳定的悬浮液[20 ] , 从而改善与其他材料的复合能力.Yu等[21 ] 用GO改性多孔g-C3 N4 , 显著提高了g-C3 N4 的可见光光催化性能, 其光催化降解亚甲基蓝的速率是g-C3 N4 的6倍. ...
One-step fabrication and high photocatalytic activity of porous graphitic carbon nitride/graphene oxide hybrid by direct polymerization of cyanamide without templates
1
2014
... 石墨烯是一种碳原子以sp2 杂化形成的蜂窝状的二维材料[18 ] , 具有较高的比表面积和优异的电子迁移率, 被广泛应用于催化、能源电子和生物医药等领域[19 ] .然而, 由于石墨烯难于在水中分散, 限制了与其它材料复合.氧化石墨烯(GO)作为一种石墨烯的重要衍生物, 分子结构中含有大量的羟基和羧基等官能团, 有良好的亲水性, 易于在水、乙醇等溶剂中分散形成稳定的悬浮液[20 ] , 从而改善与其他材料的复合能力.Yu等[21 ] 用GO改性多孔g-C3 N4 , 显著提高了g-C3 N4 的可见光光催化性能, 其光催化降解亚甲基蓝的速率是g-C3 N4 的6倍. ...
Synergetic effect of MoS2 and graphene as cocatalysts for enhanced photocatalytic H2 production activity of TiO2 nanoparticles
1
2012
... 采用GO/MoS2 纳米片混合物作为双重助催化剂提高催化剂的催化活性, 例如TiO2 [22 ] 和Fe2 O3 [23 ] 等, 也取得了许多有价值的研究成果.Hu等[24 ] 通过超声混合法制得g-C3 N4 /MoS2 /GO复合催化剂, 在可见光下光催化降解的能力比单纯的g-C3 N4 /MoS2 和g-C3 N4 /GO有较大幅度的提高, 但他们采用的超声方法很难大规模应用.本工作采用一种简易的机械球磨工艺成功制备了g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂, 并对制备得到的g-C3 N4 /MoS2 纳米片/ GO三元复合光催化剂的结构和形貌进行表征.以罗丹明B(RhB)为模拟有机污染物, 在可见光照射下研究三元复合催化剂的光催化特性, 考察了MoS2 纳米片/GO的协同作用对g-C3 N4 催化特性的影响. ...
MoS2 and graphene as dual, cocatalysts for enhanced visible light photocatalytic activity of Fe2 O3
1
2016
... 采用GO/MoS2 纳米片混合物作为双重助催化剂提高催化剂的催化活性, 例如TiO2 [22 ] 和Fe2 O3 [23 ] 等, 也取得了许多有价值的研究成果.Hu等[24 ] 通过超声混合法制得g-C3 N4 /MoS2 /GO复合催化剂, 在可见光下光催化降解的能力比单纯的g-C3 N4 /MoS2 和g-C3 N4 /GO有较大幅度的提高, 但他们采用的超声方法很难大规模应用.本工作采用一种简易的机械球磨工艺成功制备了g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂, 并对制备得到的g-C3 N4 /MoS2 纳米片/ GO三元复合光催化剂的结构和形貌进行表征.以罗丹明B(RhB)为模拟有机污染物, 在可见光照射下研究三元复合催化剂的光催化特性, 考察了MoS2 纳米片/GO的协同作用对g-C3 N4 催化特性的影响. ...
Non-covalent doping of graphitic carbon nitride with ultrathin grapheme oxide and molybdenum disulfide nanosheets: an effective binary heterojunction photocatalyst under visible light irradiation
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... 采用GO/MoS2 纳米片混合物作为双重助催化剂提高催化剂的催化活性, 例如TiO2 [22 ] 和Fe2 O3 [23 ] 等, 也取得了许多有价值的研究成果.Hu等[24 ] 通过超声混合法制得g-C3 N4 /MoS2 /GO复合催化剂, 在可见光下光催化降解的能力比单纯的g-C3 N4 /MoS2 和g-C3 N4 /GO有较大幅度的提高, 但他们采用的超声方法很难大规模应用.本工作采用一种简易的机械球磨工艺成功制备了g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂, 并对制备得到的g-C3 N4 /MoS2 纳米片/ GO三元复合光催化剂的结构和形貌进行表征.以罗丹明B(RhB)为模拟有机污染物, 在可见光照射下研究三元复合催化剂的光催化特性, 考察了MoS2 纳米片/GO的协同作用对g-C3 N4 催化特性的影响. ...
Band structure engineering of carbon nitride: in search of a polymer photocatalyst with high photooxidation property
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2013
... 图1 为GO、MoS2 纳米片、g-C3 N4 、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO复合催化剂的XRD图谱.在GO样品的XRD图谱中, 在2θ =11.5°和42.2°出现了氧化石墨(001)和(100)的特征衍射峰, 表明经过超声分散得到的氧化石墨烯在XRD测试中又重新堆积形成氧化石墨结构.通过球磨超声联合处理的MoS2 纳米片在2θ =14.3°、32.6°、33.4°、35.8°、39.4°、44.1°、58.2°处出现衍射峰, 这些衍射峰与六方相二硫化钼的标准卡片是一致的, 表明二硫化钼经过超声剥离后仍然保持良好的结晶度.这与文献[16, 22]采用化学合成方法制备二硫化钼纳米片有明显不同.g-C3 N4 、g-C3 N4 /MoS2 纳米片、g-C3 N4 /GO、g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO所有样品均在2θ =13.3°和27.5°位置上出现两个特征峰, 分别对应g-C3 N4 的(100)和(002)晶面, 与PDF标准卡片(JCPDS 87-1526)基本一致[25 ] .其中, 2θ =13.3°处弱峰是由于g-C3 N4 层内的堆垛单元周期性排列所致, 而2θ =27.5°处强峰是由于芳香环的层间堆垛造成的.此外, 所有样品的峰型都未发生偏移, 说明MoS2 纳米片和GO的加入并没有改变g-C3 N4 的晶型和结构.另外, 也没有发现MoS2 和GO的特征峰, 这主要是由于两种助催化剂的含量较少所致. ...
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2011
... 根据以上对g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂的结构表征和光催化性能结果, 三元复合催化剂的光催化机理如图8 所示.g-C3 N4 的价带和导带的电势分别约为1.57 eV和-1.13 eV[26 ] .MoS2 纳米片因量子尺寸效应的影响, MoS2 纳米片的禁带宽度从1.22 eV 增大到1.97 eV, 并且由间接带隙半导体变为直接带隙半导体, 其价带和导带的电势分别约为1.78 eV和-0.12 eV[27 ,28 ] .由于能带排列和电势差的不同, g-C3 N4 导带上的光生电子可以转移到MoS2 纳米片的导带上, 同时由于g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构的空间电荷层之间形成的内部电场的作用, MoS2 纳米片价带上的光生空穴可以迁移到g-C3 N4 的价带上.这使得光生电子和空穴快速分离, 显著抑制了光生电子和空穴的复合.另外, GO拥有大比表面积的二维纳米结构, 可以从溶液中吸附更多的有机分子RhB, g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构紧密地附着在氧化石墨烯表面, 通过光催化反应产生的活性物种可以将吸附的RhB降解成CO2 、H2 O和其他无毒的小分子. ...
Polymeric graphitic carbon nitride as a heterogeneous organocatalyst: from photochemistry to multipurpose catalysis to sustainable chemistry
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2012
... 根据以上对g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂的结构表征和光催化性能结果, 三元复合催化剂的光催化机理如图8 所示.g-C3 N4 的价带和导带的电势分别约为1.57 eV和-1.13 eV[26 ] .MoS2 纳米片因量子尺寸效应的影响, MoS2 纳米片的禁带宽度从1.22 eV 增大到1.97 eV, 并且由间接带隙半导体变为直接带隙半导体, 其价带和导带的电势分别约为1.78 eV和-0.12 eV[27 ,28 ] .由于能带排列和电势差的不同, g-C3 N4 导带上的光生电子可以转移到MoS2 纳米片的导带上, 同时由于g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构的空间电荷层之间形成的内部电场的作用, MoS2 纳米片价带上的光生空穴可以迁移到g-C3 N4 的价带上.这使得光生电子和空穴快速分离, 显著抑制了光生电子和空穴的复合.另外, GO拥有大比表面积的二维纳米结构, 可以从溶液中吸附更多的有机分子RhB, g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构紧密地附着在氧化石墨烯表面, 通过光催化反应产生的活性物种可以将吸附的RhB降解成CO2 、H2 O和其他无毒的小分子. ...
A facile band alignment of polymeric carbon nitride semiconductors to construct isotype heterojunctions
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2012
... 根据以上对g-C3 N4 /MoS2 纳米片/GO三元复合催化剂的结构表征和光催化性能结果, 三元复合催化剂的光催化机理如图8 所示.g-C3 N4 的价带和导带的电势分别约为1.57 eV和-1.13 eV[26 ] .MoS2 纳米片因量子尺寸效应的影响, MoS2 纳米片的禁带宽度从1.22 eV 增大到1.97 eV, 并且由间接带隙半导体变为直接带隙半导体, 其价带和导带的电势分别约为1.78 eV和-0.12 eV[27 ,28 ] .由于能带排列和电势差的不同, g-C3 N4 导带上的光生电子可以转移到MoS2 纳米片的导带上, 同时由于g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构的空间电荷层之间形成的内部电场的作用, MoS2 纳米片价带上的光生空穴可以迁移到g-C3 N4 的价带上.这使得光生电子和空穴快速分离, 显著抑制了光生电子和空穴的复合.另外, GO拥有大比表面积的二维纳米结构, 可以从溶液中吸附更多的有机分子RhB, g-C3 N4 /MoS2 纳米片的异质结构紧密地附着在氧化石墨烯表面, 通过光催化反应产生的活性物种可以将吸附的RhB降解成CO2 、H2 O和其他无毒的小分子. ...
, 卢锦花
