环境与催化材料论文精选
等离子体与催化材料协同作用CO2甲烷化反应为CO2再利用提供了可能, 但催化材料的制备方法对其结构和性能有重要影响。本研究以等体积浸渍法制备的Ru/γ-Al2O3为催化材料前驱体, 分别采取H2大气压冷等离子体还原和H2热还原方法制备Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料。考察两种方法制备Ru/γ-Al2O3催化材料与大气压冷等离子体共同作用下CO2甲烷化反应中的催化活性, 并采用不同测试方法研究制备方法对Ru/γ-Al2O3结构的影响, 分析影响Ru/γ-Al2O3催化活性的结构因素, 进而探究了Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料的制备机理。研究结果表明: 载体γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下CO2转化率为24.8%, 主要产物是CO; Ru/γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下的主要产物是甲烷。Ru/γ-Al2O3-T和Ru/γ-Al2O3-P催化材料的CO2转化率分别为66.9%和77.3%。Ru/γ-Al2O3-P较高的催化活性源于其表面Ru还原程度高、Ru/Al原子比高以及Ru单质在载体γ-Al2O3上分散性较好且粒径较小, 说明采用大气压H2冷等离子体技术可制备高活性的负载型金属催化材料。
氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术需要进一步研发在相对较低温度(<300 ℃)下具有良好催化活性、高稳定性及环境友好的脱硝催化材料。本工作采用草酸共沉淀法制备Mn-Fe-O催化材料, 并对其进行不同含量CeO2修饰, 用于低温NH3-SCR脱硝催化反应。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原或脱附(H2-TPR、NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征。催化结果表明, 在相同反应条件下适量CeO2修饰后的Mn-Fe-O样品比纯Mn-Fe-O表现出更优异的NH3-SCR脱硝催化性能, 在80 ℃时NO转化率在95%以上, 且具有较高的N2选择性。CeO2修饰提高了Mn-Fe-O氧化物表面的Fe 3+、Mn 3+和Mn 4+含量及表面酸性位点数量, 从而有助于NH3的吸附及催化反应的进行, 并且Fe 2+/Fe 3+、Mn 2+/Mn 3+/Mn 4+以及Ce 3+/Ce 4+电子对之间的相互氧化还原反应提高了催化剂的氧化还原能力及稳定性。
核废水中的放射性碘对人类健康和环境有严重的危害, 但是由于碘在水中以多种形式存在, 很难准确测定其在水中的含量。开发能够准确测定水中碘单质含量的方法, 制备有效去除碘单质的材料对保护环境和人类健康尤其重要。为此, 本研究首先提出了用环己烷萃取法测定碘单质浓度的方法, 并且制备了两种沸石咪唑骨架材料ZIF-8和ZIF-67, 研究了ZIF-8和ZIF-67对水环境中碘的吸附行为。利用分析仪器对ZIF-8和ZIF-67材料进行了表征。结果表明: 两种材料都具有良好的化学结构和较大的比表面积。吸附动力学实验结果表明, 60 min内, 两种材料对碘的吸附可以达到平衡, 吸附行为更好地符合拟二级动力学模型。吸附热力学结果表明, 两种材料在水中对碘的吸附过程均为线性吸附。ZIF-8和ZIF-67材料对碘单质的吸附量可高达2000 mg·g -1。
用共沉淀法成功制备了镁铝铈水滑石(Mg-Al-Ce-HT), 采用不同分析手段对材料进行表征。通过静态吸附实验研究了Mg-Al-Ce-HT的吸附效率与初始pH、吸附剂剂量、初始硼酸浓度和接触时间的关系。当pH小于8.0时, 溶液的pH对硼吸附几乎没有影响, 当pH超过8.0时, 吸附容量降低。吸附剂的最佳用量为200 mg, 最大吸附容量为32.52 mg·g -1。 硼去除量在160 min内达到平衡。吸附等温线表明吸附过程是一个非自发的吸热过程。吸附数据与Langmuir模型拟合良好, 表明吸附是单层吸附。