同步辐射及其在无机材料中的应用进展
刘云鹏, 盛伟繁, 吴忠华
无机材料学报
2021, 36 ( 9):
901-918.
DOI:10.15541/jim20200703
同步辐射是环形加速器中做循环运动的高速电子在经过弯转磁铁时, 沿电子轨道切线方向发射的电磁辐射。作为一类平台型科技基础设施, 同步辐射光源对无机材料的研究和发展起到了重要支撑作用。同步辐射实验技术已经成为现代科学技术不可或缺的研究手段, 无机材料研究是同步辐射技术的主要应用领域之一。相对于用于材料研究的常规光源来说, 同步辐射技术研究无机材料有以下优势: 1)获取的数据质量更高; 2)空间分辨和时间分辨的能力更强; 3)原位和材料服役环境更易模拟; 4)多尺度、多方面、多种类的结构信息同步获取; 5)探测新的结构特性更有可能。同步辐射实验技术有助于解决无机材料领域中的一些关键科学问题, 从而极大地推动了无机材料的研究进展。本文首先简要介绍了同步辐射光源的现状, 以及国内现有三个同步辐射装置: 北京同步辐射装置(Beijing Synchrotron Radiation Facility, BSRF)、上海同步辐射装置(Shanghai Synchrotron Radiation Facility, SSRF)和国家同步辐射实验室(National Synchrotron Radiation Laboratory, NSRL)。然后, 从X射线衍射、散射、谱学、成像等四个方面, 列举了同步辐射技术在无机材料研究中的应用实例。最后, 对同步辐射光源和结构表征技术及其在无机材料中的应用进行了总结与展望。
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图11
1cFe-Pt/SiO2催化剂的原位XAFS测试及其催化机理示意图[54]
正文中引用本图/表的段落
Cao等[54]利用原子层沉积(Atomic Layer Deposition, ALD)技术, 在SiO2担载的Pt金属纳米颗粒表面上精准构筑出原子级分散的Fe1(OH)x物种, 形成Fe1(OH)x-Pt界面位点催化剂结构。Fe1(OH)x-Pt界面位点容易与CO反应, 促进氧的活化。他们利用原位XAFS技术证实Fe1(OH)x物种在催化反应气氛中的结构是Fe1(OH)3, Fe1原子与Pt纳米颗粒表面Pt原子形成Fe1-Pt金属键, 具有超高还原特性, 并确定在Pt颗粒表面上形成的Pt-Fe1(OH)3界面位点是其催化活性中心, 揭示了其催化反应机理如图11所示。这一研究为设计高活性金属催化剂提供了新方法, 为解除氢燃料电池一氧化碳“中毒休克”危机、延长电池寿命、拓宽电池使用温度等扫清了障碍。
(a) Photographs of stable nanocrystals (NC) colloids in P+P-; (b-d) Small-angle X-ray scattering (SAXS) patterns of CdSe (b), quantum dots (QDs) (c) and Pt NCs (d) in toluene and P+P-. The SAXS patterns of NCs in P+P- resemble those of NCs in toluene, indicating high NC colloidal stability; (e) Photographs showing the phase transfer of CdSe NCs from octane to [BMIM]+Cl- without additional ligands; (f) Photographs of stable CdSe NC colloids in [BMIM]+Cl-; (g) SAXS patterns of CdSe NCs in toluene (with OA/TOP/TOPO) and [BMIM]+Cl-. All samples were gently heated to keep [BMIM]+Cl- in the molten state (1 Å=0.1 nm) ... Probing nucleation pathways for morphological manipulation of platinum nanocrystals 1 2012 ... 同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)谱学技术是用来研究原子近邻结构的重要实验手段, 主要用于研究吸收原子的价态和配位结构(包括配位原子数、种类、距离等).XAFS谱测量的是样品吸收系数随入射X射线能量的变化关系, 因此用于XAFS谱研究的实验装置必须具有能量连续可调的X射线源.毫无疑问同步辐射光源是XAFS技术的最理想光源, 事实上也正是因为同步辐射光源的发展才使得XAFS技术真正成为一种用于物质结构研究的实用技术.由于同步辐射光源的广谱特性, 其涵盖的能量范围几乎覆盖元素周期表内所有元素的吸收边.当然, 依托同步辐射光源的XAFS谱线站因设计目标及技术上的原因, 各自有自己的适用能量范围.不得不说的是几乎所有配置了双晶单色器(能量分辨率在10-4量级)的同步辐射光束线都能用于XAFS谱的测试.另一方面, 由于XAFS信号仅来源于物质中的原子近邻结构, 并不要求研究对象必须具备长程有序结构, 因此适用XAFS技术研究其原子近邻结构的样品体系极其广泛.除单原子气体外, 多原子气体、液体与固体、晶体与非晶体、块体与粉末、薄膜与界面等各种形态的物质都适合采用XAFS技术研究.要获取质量足够好的XAFS谱, 除要求拟用的同步辐射光束线提供的X射线能量覆盖样品中待测元素吸收边的能量范围外, 还要求样品厚度满足最佳信噪比的要求(Δmd≈1).由于XAFS技术的普适性, 可以说XAFS线站是同步辐射装置上最繁忙的线站之一.用XAFS技术研究过的无机材料数不胜数, 无机催化剂微观结构与机制的研究工作在XAFS应用中就占有相当大的比例[50,51,52,53]. ... Single-atom catalysis of CO oxidation using Pt1/FeOx 1 2011 ... 同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)谱学技术是用来研究原子近邻结构的重要实验手段, 主要用于研究吸收原子的价态和配位结构(包括配位原子数、种类、距离等).XAFS谱测量的是样品吸收系数随入射X射线能量的变化关系, 因此用于XAFS谱研究的实验装置必须具有能量连续可调的X射线源.毫无疑问同步辐射光源是XAFS技术的最理想光源, 事实上也正是因为同步辐射光源的发展才使得XAFS技术真正成为一种用于物质结构研究的实用技术.由于同步辐射光源的广谱特性, 其涵盖的能量范围几乎覆盖元素周期表内所有元素的吸收边.当然, 依托同步辐射光源的XAFS谱线站因设计目标及技术上的原因, 各自有自己的适用能量范围.不得不说的是几乎所有配置了双晶单色器(能量分辨率在10-4量级)的同步辐射光束线都能用于XAFS谱的测试.另一方面, 由于XAFS信号仅来源于物质中的原子近邻结构, 并不要求研究对象必须具备长程有序结构, 因此适用XAFS技术研究其原子近邻结构的样品体系极其广泛.除单原子气体外, 多原子气体、液体与固体、晶体与非晶体、块体与粉末、薄膜与界面等各种形态的物质都适合采用XAFS技术研究.要获取质量足够好的XAFS谱, 除要求拟用的同步辐射光束线提供的X射线能量覆盖样品中待测元素吸收边的能量范围外, 还要求样品厚度满足最佳信噪比的要求(Δmd≈1).由于XAFS技术的普适性, 可以说XAFS线站是同步辐射装置上最繁忙的线站之一.用XAFS技术研究过的无机材料数不胜数, 无机催化剂微观结构与机制的研究工作在XAFS应用中就占有相当大的比例[50,51,52,53]. ... A direct sulfation method for introducing the transition metal cation Co2+ into ZrO2 with little change in the Brønsted acid sites 1 2011 ... 同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)谱学技术是用来研究原子近邻结构的重要实验手段, 主要用于研究吸收原子的价态和配位结构(包括配位原子数、种类、距离等).XAFS谱测量的是样品吸收系数随入射X射线能量的变化关系, 因此用于XAFS谱研究的实验装置必须具有能量连续可调的X射线源.毫无疑问同步辐射光源是XAFS技术的最理想光源, 事实上也正是因为同步辐射光源的发展才使得XAFS技术真正成为一种用于物质结构研究的实用技术.由于同步辐射光源的广谱特性, 其涵盖的能量范围几乎覆盖元素周期表内所有元素的吸收边.当然, 依托同步辐射光源的XAFS谱线站因设计目标及技术上的原因, 各自有自己的适用能量范围.不得不说的是几乎所有配置了双晶单色器(能量分辨率在10-4量级)的同步辐射光束线都能用于XAFS谱的测试.另一方面, 由于XAFS信号仅来源于物质中的原子近邻结构, 并不要求研究对象必须具备长程有序结构, 因此适用XAFS技术研究其原子近邻结构的样品体系极其广泛.除单原子气体外, 多原子气体、液体与固体、晶体与非晶体、块体与粉末、薄膜与界面等各种形态的物质都适合采用XAFS技术研究.要获取质量足够好的XAFS谱, 除要求拟用的同步辐射光束线提供的X射线能量覆盖样品中待测元素吸收边的能量范围外, 还要求样品厚度满足最佳信噪比的要求(Δmd≈1).由于XAFS技术的普适性, 可以说XAFS线站是同步辐射装置上最繁忙的线站之一.用XAFS技术研究过的无机材料数不胜数, 无机催化剂微观结构与机制的研究工作在XAFS应用中就占有相当大的比例[50,51,52,53]. ... Molecular-level insight into selective catalytic reduction of NOx with NH3 to N2 over a highly efficient bifunctional Va-MnOx catalyst at low temperature 1 2018 ... 同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)谱学技术是用来研究原子近邻结构的重要实验手段, 主要用于研究吸收原子的价态和配位结构(包括配位原子数、种类、距离等).XAFS谱测量的是样品吸收系数随入射X射线能量的变化关系, 因此用于XAFS谱研究的实验装置必须具有能量连续可调的X射线源.毫无疑问同步辐射光源是XAFS技术的最理想光源, 事实上也正是因为同步辐射光源的发展才使得XAFS技术真正成为一种用于物质结构研究的实用技术.由于同步辐射光源的广谱特性, 其涵盖的能量范围几乎覆盖元素周期表内所有元素的吸收边.当然, 依托同步辐射光源的XAFS谱线站因设计目标及技术上的原因, 各自有自己的适用能量范围.不得不说的是几乎所有配置了双晶单色器(能量分辨率在10-4量级)的同步辐射光束线都能用于XAFS谱的测试.另一方面, 由于XAFS信号仅来源于物质中的原子近邻结构, 并不要求研究对象必须具备长程有序结构, 因此适用XAFS技术研究其原子近邻结构的样品体系极其广泛.除单原子气体外, 多原子气体、液体与固体、晶体与非晶体、块体与粉末、薄膜与界面等各种形态的物质都适合采用XAFS技术研究.要获取质量足够好的XAFS谱, 除要求拟用的同步辐射光束线提供的X射线能量覆盖样品中待测元素吸收边的能量范围外, 还要求样品厚度满足最佳信噪比的要求(Δmd≈1).由于XAFS技术的普适性, 可以说XAFS线站是同步辐射装置上最繁忙的线站之一.用XAFS技术研究过的无机材料数不胜数, 无机催化剂微观结构与机制的研究工作在XAFS应用中就占有相当大的比例[50,51,52,53]. ... Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2 3 2019 ... Cao等[54]利用原子层沉积(Atomic Layer Deposition, ALD)技术, 在SiO2担载的Pt金属纳米颗粒表面上精准构筑出原子级分散的Fe1(OH)x物种, 形成Fe1(OH)x-Pt界面位点催化剂结构.Fe1(OH)x-Pt界面位点容易与CO反应, 促进氧的活化.他们利用原位XAFS技术证实Fe1(OH)x物种在催化反应气氛中的结构是Fe1(OH)3, Fe1原子与Pt纳米颗粒表面Pt原子形成Fe1-Pt金属键, 具有超高还原特性, 并确定在Pt颗粒表面上形成的Pt-Fe1(OH)3界面位点是其催化活性中心, 揭示了其催化反应机理如图11所示.这一研究为设计高活性金属催化剂提供了新方法, 为解除氢燃料电池一氧化碳“中毒休克”危机、延长电池寿命、拓宽电池使用温度等扫清了障碍. ...
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