郑启凡, 黎超群, 班孝款, 占忠亮, 陈初升

无机材料学报 2021, 36 (5): 497-501. DOI:10.15541/jim20200421

摘要（526）

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致密陶瓷透氧膜因在氧气制备和涉氧化工过程中的潜在重要应用而备受关注。本研究采用相转化流延/叠层/烧结工艺制备了三明治结构Gd_0.1Ce_0.9O_2-_δ-La_0.6Sr_0.4FeO_3-_δ(GDC-LSF)双相复合陶瓷透氧膜, 其中部为起氧分离作用、厚度80 μm的致密功能层, 两侧为厚度420 μm的直孔结构支撑层。采用浸渍法在支撑层内壁修饰Nd₂NiO₄₊_δ(NNO)纳米颗粒。在膜的一侧通入空气, 另一侧通入氦气作为载气, 测得900 ℃时氧渗透通量高达1.53 mL·cm^-2·min^-1。将氦气切换为CO₂, 测得氧渗透通量为0.6 mL·cm^-2·min^-1, 氧渗透在长达90 h的时间内保持稳定。该透氧膜经历70余次热循环(800~900 ℃)后仍保持完好。本研究表明: 直孔三明治结构GDC-LSF透氧膜具有良好的氧渗透性能、化学稳定性和热机械性能, 有望用于氧气分离和富氧燃烧/CO₂捕获。

透氧膜的稳定性是影响其实际应用的关键因素。如图7所示, 在900℃、空气和He流量分别为200、180 mL·min-1时, 膜的氧渗透通量为1.1 mL·cm-2·min-1。将渗透侧吹扫气由He切换为CO₂后(流量保持180 mL·min-1不变), 氧渗透通量降为0.6 mL·cm-2·min-1, 这是由于CO₂吸附在膜表面, 减少了氧析出的活性位点所致[18]。尽管GDC- LSF在CO₂气氛中的氧渗透通量低于He气氛, 但仍可保持稳定, 在长达90 h内无明显衰减, 这意味着GDC-LSF透氧膜可在空气/CO₂梯度条件下保持稳定, 有可能用于制备O₂-CO₂混合气。以该混合气代替空气作为碳基燃料的助燃剂, 燃烧产物中的CO₂浓度高, 便于捕获和储存。